【摘 要】
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选择催化还原(SCR )氮氧化物被证实是控制固定源(如电厂锅炉和焚烧炉)NOx的一种可行性技术。近些年,锰系催化剂在SCR领域被广泛应用且活性优良,然而大多数催化剂的低温(150℃
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选择催化还原(SCR )氮氧化物被证实是控制固定源(如电厂锅炉和焚烧炉)NOx的一种可行性技术。近些年,锰系催化剂在SCR领域被广泛应用且活性优良,然而大多数催化剂的低温(150℃以下)SCR活性仍不尽理想,同时,越来越多的研究者开始关注纳米级结构化催化剂载体(主要为碳纳米管和钛纳米管)的研究与应用,但是具有独特中空管状纳米结构的埃洛石(HNTs)仍没有被应用于SCR领域。因此,本文首次以埃洛石为载体制备锰系催化剂。首先,引入较为温和的原位生长法来提升活性组分在催化剂表面的分散性,通过对比原位生长法、浸渍法、共沉淀法三种制备方法对催化的影响,发现原位生长法制备的催化剂结构规整、活性组分分散均匀,催化活性优异。因此,原位生长法是制备锰系埃洛石SCR催化剂(MnOx/HNTs)较为理想的制备方法。其次,以原位生长法为制备方法,研究了 Mn(AC)2与KMnO4的反应配比、锰负载量、空速、长效试验、抗硫性等操作参数对催化剂的影响。此外,通过TG和TEM数据研究了催化剂的热稳定和结构特性,合理推断出以原位生长法制备的MnOx颗粒以纳米尺寸分散于埃洛石纳米管内外表面。最后,通过H2-TPR和TPD对MnOx/HNTs催化剂反应过程和机理进行了研究,结果表明,NH3在催化剂表面以配位态NH3和NH4+两种形式存在,以NH4+为主,两者均与吸附态NO反应,反应机理以L-H为主。
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