【摘 要】
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煤化工废水中的难降解化合物具有生物毒性强、分子结构复杂、物理化学性质稳定,不易处理的特点,是长期以来水污染处理的重点和难点。本文制备了适用于不同高级氧化过程的两类催化剂Fe-AC以及Cu、Fe、Cu/Fe-Al2O3,分别用以活化过硫酸盐及H2O2生成自由基,氧化处理煤化工焦化废水中的生化后难降解化合物,同时对降解前后分子组成进行分析对比,为煤化工废水处理提供新认识,为工艺设计和优化提供理论依据。
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煤化工废水中的难降解化合物具有生物毒性强、分子结构复杂、物理化学性质稳定,不易处理的特点,是长期以来水污染处理的重点和难点。本文制备了适用于不同高级氧化过程的两类催化剂Fe-AC以及Cu、Fe、Cu/Fe-Al2O3,分别用以活化过硫酸盐及H2O2生成自由基,氧化处理煤化工焦化废水中的生化后难降解化合物,同时对降解前后分子组成进行分析对比,为煤化工废水处理提供新认识,为工艺设计和优化提供理论依据。采用浸渍-沉淀法制备Fe-AC、Cu-Al2O3、Fe-Al2O3、Cu/Fe-Al2O3催化剂,通过XRD、SEM、BET等手段表征催化剂的结构特点。利用Fe-AC-Na2S2O8氧化体系降解苯酚,反应温度对Na2S2O8分解产生·SO4-的影响较大,较高反应温度使Na2S2O8热活化,与Fe-AC催化剂结合,产生更多的·SO4-自由基氧化降解有机物,在75℃时,反应120min,对苯酚的分解率达到80%。采用Cu-Al2O3、Cu/Fe-Al2O3催化剂催化H2O2氧化降解苯酚,在50℃时,反应60min,对苯酚降解效果能达到90%以上。对焦化废水一段生化后出水进行FT-ICR MS分析,检测到其中含有大量的含氮、含硫杂环类及复杂链状有机物,其DBE值主要为3-9,化合物碳数均小于20。分别使用Fe-AC-Na2S2O8体系及Cu、Fe、Cu/Fe-Al2O3-H2O2体系于选定条件下对废水进行催化氧化,氧化后废水TOC值均有一定的降低。Fe-AC-Na2S2O8体系催化氧化后,废水中的多氧含氮类及含氧类化合物的大分子化合物被降解为小分子,而该体系对多氧含硫类与多氧含硫含氮类化合物的处理能力较差;Cu-Al2O3-H2O2、Cu/Fe-Al2O3-H2O2体系催化氧化规律较为近似,通过FT-ICR MS分析氧化后水样中化合物类型变化,表明类Fenton催化氧化法对生化出水中的大分子化合物有明显的分解效果,分子量300 Da以下的分子离子峰强度大幅度减弱,多氧含氮类、含氧类及分子量较低的多氧含硫类化合物DBE值及碳数均有降低。
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