【摘 要】
：
中国能源结构特点为“富煤、贫油、少气”,为实现“双碳”目标,充分开发、利用煤制合成气制取低碳醇非常必要,这不仅减少了煤炭的一次利用,提高经济价值,而且可以缓解石化资源带来的限制,同时保护生态环境。前期课题组结合完全液相法的优势与Cu Fe基催化剂良好的碳链增长能力,制备了Cu Fe基浆状催化剂用于浆态床合成气制取低碳醇反应的研究,发现该催化剂在低温（220℃）下具有较高的总醇选择性与低碳醇占比,但
论文部分内容阅读
中国能源结构特点为“富煤、贫油、少气”,为实现“双碳”目标,充分开发、利用煤制合成气制取低碳醇非常必要,这不仅减少了煤炭的一次利用,提高经济价值,而且可以缓解石化资源带来的限制,同时保护生态环境。前期课题组结合完全液相法的优势与Cu Fe基催化剂良好的碳链增长能力,制备了Cu Fe基浆状催化剂用于浆态床合成气制取低碳醇反应的研究,发现该催化剂在低温（220℃）下具有较高的总醇选择性与低碳醇占比,但是CO转化率偏低。在前期研究的基础上,本文考察了Ti和Zn助剂添加比例、催化剂制备方法以及预碳化时间对Cu Fe催化剂结构和反应性能的影响。通过XRD、N2物理吸附分析、H2-TPR、CO-TPD-MS、NH3-TPD-MS等手段对Cu Fe基催化剂进行表征,结合催化剂在220℃、3 MPa下CO加氢活性评价结果,得出以下主要结论:（1）适宜含量的Ti助剂有助于降低Cu~0晶粒尺寸、增强Cu~0晶粒的稳定性、提高催化剂中Cu+和Fe Cx含量、加强Cu Fe间的协同作用,使得催化剂具有较好的总醇与低碳醇选性。同时Ti助剂可以显著抑制水煤气变换反应,降低CO2选择性。其中Cu∶Fe∶Ti=2∶1∶0.6的CF-Ti0.6催化剂表现出最佳的催化性能,总醇选择性为45.09%,低碳醇占比为54.85%。（2）Zn助剂可以促进Fe Cx的生成,有助于提高催化剂碳链增长能力,提高低碳醇选择性。添加Zn助剂使可还原铜物种易于还原,但同时催化剂积碳严重,催化剂稳定性下降。其中Cu∶Fe∶Zn=2∶1∶0.5的CF-Zn0.5催化剂表现出最佳的初始活性,总醇选择性48.55%,低碳醇占比57.60%。（3）相较于物理混合法,采用溶胶凝胶法和共沉淀法制备的Cu Fe Ti浆状催化剂加强了Ti助剂与Cu Fe间的相互作用,大幅提高了比表面积,改善了Cu Fe活性组分的分散性,进而提高了总醇选择性。并且反应过程中易于分解还原的Cu Fe2O4加强了Cu Fe协同作用,有利于低碳醇的生成。其中,采用溶胶凝胶法制备的Cu Fe Ti浆状催化剂可还原铜物种易于还原,并且具有良好的Cu Fe协同作用,催化剂性能最优,总醇选择性63.58%,低碳醇占36.69%。（4）Cu Fe Ti浆状催化剂经合成气预碳化,缩短了催化剂诱导期,提高了稳定性,但是CO转化率并未得到明显提高。其中预碳化8 h制备的SG-CFTi0.6-8催化剂在反应过程中性能评价结果最佳,总醇选择性为68.67%,低碳醇占比为40.32%。
其他文献
电催化氧化技术是一种绿色的水处理技术,其核心为具有催化性能的阳极。电极的氧化能力、使用寿命以及降解效率是非常重要的特性。钛涂层电极即尺寸形稳阳极（Dimensionally Stable Anode,DSA）,因具有较长使用寿命受到了广泛关注。钛基二氧化锡电极是DSA电极的一大分类,此类电极凭借良好的电催化性能受到了学者们的广泛关注。本次实验以预处理后的钛片为电极基体,利用热分解法制备了Ti/Sn
研究汝阳县农产品品牌建设对汝阳县农业经济发展具有重要意义。文章对汝阳县农产品品牌建设现状进行深入分析，发现品牌建设存在品牌意识薄弱、品牌定位模糊、品牌宣传不足等问题。针对这些问题提出树立品牌观念、延伸产业链条、讲好品牌故事、创新品牌宣传和利用电商平台等改进措施，以提高汝阳县农产品竞争力。
随着社会和经济的发展,化石能源使用量持续增多,以CO2为主的温室气体排放量增加,加剧全球气候变暖,给人们生产和生活带来威胁。在众多CO2捕集技术中,膜分离技术由于具有操作简单、能耗低、投资少以及占地面积小等优点,已成为实现“碳中和”和“碳减排”目标的重要手段之一。聚酰亚胺由于它优异的综合性能在众多聚合物膜材料中倍受关注。然而以聚酰亚胺制备的气体分离膜的渗透系数尚不够高,难以满足当下工业生产需求,需
CO2吸附强化CH4/H2O重整制氢是一种高效、低能耗的新兴制氢技术。该技术通过在反应过程中原位移除CO2实现反应和分离过程的耦合,从而获得高纯度氢气。复合催化剂因具有传热损失小和传质阻力小等潜在优点,受到广泛关注。但复合催化剂中吸附组分在吸附饱和后需要进行再生,构成反应-再生循环,多次反应-再生循环后复合催化剂的制氢性能显著下降。造成复合催化剂制氢性能下降的原因主要有两点:1.由于Ca O和Ca
以F-T合成为核心的煤制油工艺,通过费托合成的费托蜡升级转化为附加价值更高的润滑油基础油,从而实现改变我国润滑油主要依赖进口的现状,而该转化过程主要依赖于加氢异构技术,通过将长直链正构烷烃转化为单支链或多支链异构烷烃,从而改变产品的特性,例如,产品低温流动性,产品凝点等。临氢异构技术通常选用沸石分子筛与金属组成的双功能催化剂,其由带有酸性组分的分子筛载体部分和加氢脱氢组分的金属部分组成。ZSM-2
混凝土面板是水库堆石坝体的主体坝身防渗体,其施工质量影响着水库功能任务的有效发挥,滑模施工技术能保障混凝土面板施工质量达到设计标准。为此,结合某水库大坝混凝土面板滑模施工技术应用展开分析研究。结果表明,了解水库大坝工程概况,遵循大坝混凝土面板施工程序及施工工艺流程,实施面板混凝土滑模浇筑相关施工技术（施工技术准备、测量和乳化沥青等八个方面的施工）,重点分析研究滑模面板混凝土浇筑技术,解决三角块（异
化石燃料的过度燃烧与CO2大量排放引起的能源和环境危机,给人类社会带来了巨大影响。太阳能光催化还原CO2是减少空气中CO2含量的有效措施,然而,从光催化原理出发,单一催化剂的CO2吸附能力弱,光生载流子易复合,抑制了催化活性。因此,需要寻求有效措施提高CO2吸附与活化能力,抑制光生载流子的复合,提高催化活性。活性炭球具有优良的CO2吸附性能,含氮官能团的存在可以作为吸附和活化位点,进一步提高活性炭
临氢异构化技术是在催化剂的作用下,将长直链正构烷烃转化为同碳数的带支链异构烷烃,该技术能够将低价值的费托蜡转化为高附加值的润滑油基础油,并且能够有效解决我国润滑油基础油一致依赖进口的问题。正构烷烃临氢异构化催化剂为双功能催化剂,一为负责加氢脱氢反应的金属位点,主要是Pt、Pd等贵金属;另一个为负责提供异构化酸性位点的沸石分子筛,主要是ZSM-5、Beta、SAPO-11、ZSM-22和ZSM-48
在煤化工产业发展过程中,废水处理问题一直是困扰其发展的难点问题。尤其是煤气化废水含有多种有机污染物,具有严重的致毒和危害性。煤气化废水中苯酚的含量较高,并且苯酚是一种重要的化工原料,因此,从煤气化废水中分离回收苯酚具有十分重要的意义。目前工业上分离回收苯酚的方法主要有吸附脱酚和萃取精馏脱酚,其中吸附法中使用的吸附剂难以再生;萃取精馏法中的萃取剂常常有毒,易造成二次污染,且过程能耗大。渗透汽化膜分离
CO2催化转化制高附加值化学品及燃料对于缓解能源危机和实现“双碳”目标具有战略意义。基于可再生能源的“绿氢”将CO2合成甲醇具有工业化应用前景。Cu基催化剂由于价格低廉,反应温度适宜,活性高等优点广泛应用于CO2加氢合成甲醇。当前关于Cu基催化剂的研究集中于如何提升其稳定性,这也是制约CO2加氢合成甲醇技术发展的瓶颈。但Cu基催化剂在反应过程中极易失活,一方面由于铜物种本身性质,另一方面是生成的副