【摘 要】
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荧光效应在物质检测、生物医学、发光器件、分子传感器等方面有重要应用,然而现在的探测技术却很难达到单分子水平,因为这时的荧光信号的强度和光稳定性太低。令人欣慰的是,金属
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荧光效应在物质检测、生物医学、发光器件、分子传感器等方面有重要应用,然而现在的探测技术却很难达到单分子水平,因为这时的荧光信号的强度和光稳定性太低。令人欣慰的是,金属纳米结构支持的表面等离激元所具有的局域场增强特性可以用来极大地增强荧光效应,从而使表面等离子体激元参与的荧光效应拥有诱人的前景。本文从理论和实验两方面对金属纳米结构增强荧光及表面等离子体激元(SPP)调制的荧光共振能量转移特性进行了系统的研究。对于金属纳米粒子所产生的局域表面等离子体激元(LSP)增强荧光效应方面,采用偶极子近似和基于并矢格林函数的方法,理论分析了球形金纳米粒子对荧光分子激发增强和发射增强的物理机制,并采用FDTD软件模拟了在不同间隔层厚度、不同排布方式(粒子在间隔层上表面、下表面及上下双层)及与金膜相互作用情况下球形金纳米粒子对RhB分子的荧光增强的影响。发现存在一个最合适的间隔层厚度使荧光增强最大,而纳米粒子在间隔层上表面的增强效果优于在下表面,却不如上下双层结构。纳米粒子-金膜结构因为存在耦合作用而使增强最显著。在实验上,我们利用晶种生长法合成了100nm左右的球形金纳米粒子,并对其大小、形貌、吸收特性进行了表征,通过对模拟的结构进行的光谱测量,结果表明与模拟的结论较为一致。在SPP调制的荧光共振能量转移方面,利用多层反射理论给出了施主-金膜-受主结构的色散关系,揭示了在施主共振峰位置和受主共振峰位置处结构所支持的SPP模式及其偏振特性。利用数值模拟的结论,实验上观察到SPP调制的施主Alq3与受主Rh6G间的荧光共振能量转移现象。引入球形金纳米粒子到多层结构中,大大提高了能量转移的效率,并且由于粒子增强了施主分子的荧光发射而使发射谱上受主分子的本征峰强度增强显著。
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