【摘 要】
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随着能源资源消耗日益加剧,以加速节能和提高能源利用效率为目的,发展集成电致变色-超级电容器双功能器件一体化成为人们的研究热点。电致变色和超级电容器两者集成不仅能实现智能型能量存储电致变色器件的实际应用;还能实现可视化监测电容器电量的变化。为了实现集成化器件的实际应用,关键是获得兼具优异的电致变色和超级电容性能的电极材料。氧化镍基薄膜作为电致变色-超级电容器的电极材料,具有高电致变色效率、低成本和高
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随着能源资源消耗日益加剧,以加速节能和提高能源利用效率为目的,发展集成电致变色-超级电容器双功能器件一体化成为人们的研究热点。电致变色和超级电容器两者集成不仅能实现智能型能量存储电致变色器件的实际应用;还能实现可视化监测电容器电量的变化。为了实现集成化器件的实际应用,关键是获得兼具优异的电致变色和超级电容性能的电极材料。氧化镍基薄膜作为电致变色-超级电容器的电极材料,具有高电致变色效率、低成本和高理论比容量等优势,但仍存在响应时间慢和面积容量低等缺陷。基于此,本文通过纳米结构化、掺杂和复合等策略,构筑出具有高光学对比度、短响应时间及高面积容量的NiO基薄膜,并探索电致变色-超级电容性能与结构之间的关系。通过溶剂热法构筑出N掺杂NiO超薄纳米片薄膜电极。研究了反应溶剂、反应时间及煅烧温度对薄膜电致变色-超级电容性能的影响。发现反应溶剂可以调控NiO薄膜的形貌,反应时间主要影响NiO薄膜的厚度,煅烧温度主要对NiO薄膜的晶体结构产生影响,这些因素进而会影响薄膜的透过率调节范围和面积容量。通过双功能性能对比得出以甲醇为溶剂,反应时间为4 h,煅烧温度为300℃所制备N掺杂NiO超薄纳米片薄膜电极展现出最优的电致变色-超级电容性能,该NiO薄膜的透过率调节范围为73%,着色时间为2.5 s,褪色时间为3.3 s;面积容量达到59.5 m F·cm-2。以此薄膜构筑非对称电致变色-超级电容器器件,器件在不同电压下可以呈现从无色到黑色变化。采用Co离子掺杂的方法对NiO薄膜进行改性。通过调控Co离子的掺杂量以及反应温度来调控薄膜的结构及厚度进而调控薄膜电致变色-超级电容性能。当Co的质量掺杂量为5%,反应温度为120℃制备的Co掺杂NiO薄膜呈现最优的电致变色-超级电容性能。在630 nm波长处的光学调节范围为52%,在1000nm波长处的光学调节范围为57.5%;在0.4 m A·cm-2的电流密度下,面积容量可以达到88 m F·cm-2。以Co掺杂NiO薄膜为正电极,Fe2O3薄膜为负电极构筑非对称电致变色-超级电容器器件,器件在电流密度为0.4 m A·cm-2的电流密度下,面积容量、能量密度和功率密度分别为10.8 m F·cm-2、3.84×10-3 m Wh·cm-2和0.10 m W·cm-2。串联两个器件,可以点亮两个LED灯,并且器件的颜色随着对外供能的进行从深棕色变为淡黄色。构筑出高性能的电致变色-超级电容器,则需要在保证高的光学调节范围基础上,尽可能的提高电极材料的面积容量。基于此,设计合成2D异质结构r GO/NiO复合薄膜。实验结果表明石墨烯的加入可以增加NiO薄膜的晶面间距,和提高NiO的导电性,除此之外,石墨烯的引入还提高NiO薄膜的电化学比表面积、扩散动力学以及扩散系数,进而使薄膜呈现较好的电化学性能(在电流密度为0.5 m A·cm-2时,r GO/NiO薄膜的面积容量可以达到269 m F·cm-2,远高于此前双功能类文献报道)和电致变色性能（在630 nm处的光学调节范围达到53%）。为了考察电致变色-超级电容器实际应用中的智能化能力,同步监测器件的电致变色和储能性能,发现在充电的过程中,r GO/NiO薄膜的颜色逐渐加深,透过率从初始（0 V）为45.8%下降到7.9%（充电到0.61 V）,r GO/NiO薄膜逐渐褪色,当放电电压达到0 V时透过率达到初始状态,这说明r GO/NiO薄膜可以通过光学变化智能监测储能状态。对其进行1000次循环测试,薄膜面积容量保留率可达到100%,光学调节范围的保留率达到100%。
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