【摘 要】
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在新能源领域中,氢能普遍被认为是一种最理想的绿色能源。太阳能分布广泛,储量丰富。在此背景下,通过光电化学(PEC)水分解将太阳能转化为氢,是一种很有吸引力的储存可再生能源的方法。本文利用1,3,6,8-四乙炔基芘(TEP)通过铜介导的Glaser偶联反应,在铜基底上合成了一种具有长可见光吸收的芘基石墨炔(Pyr-GDY),同时利用1,3,4,6-四乙炔基苯(TEB)合成了苯基石墨炔(Phe-GDY
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在新能源领域中,氢能普遍被认为是一种最理想的绿色能源。太阳能分布广泛,储量丰富。在此背景下,通过光电化学（PEC）水分解将太阳能转化为氢,是一种很有吸引力的储存可再生能源的方法。本文利用1,3,6,8-四乙炔基芘（TEP）通过铜介导的Glaser偶联反应,在铜基底上合成了一种具有长可见光吸收的芘基石墨炔（Pyr-GDY）,同时利用1,3,4,6-四乙炔基苯（TEB）合成了苯基石墨炔（Phe-GDY）。与Phe-GDY相比,Pyr-GDY优异的光电化学性能表现在以下几个方面:1.Pyr-GDY呈现出交织的一维纤维结构,也就是说,Pyr-GDY有更多暴露的活性位点和比表面积,有利于传质及电荷传输。Phe-GDY的形态是堆叠的2D纳米片。Pyr-GDY有着宽的可见光吸收（700 nm）,相应的光学带隙为1.85 e V,Pyr-GDY可以被更宽范围的太阳光激发,并且在光照下会产生大量电子和空穴。2.相较于Phe-GDY和六乙炔基苯石墨炔（HEB-GDY）,Pyr-GDY有着更好的光电响应和光生载流子分离效率,在Na2SO4水溶液（p H=6.8）中提供约138μA·cm-2的饱和光电流密度（-0.1 V vs.NHE）,几乎是Phe-GDY(14μA·cm-2)和HEB-GDY(12μA·cm-2)的十倍和十二倍,并且优于大多数报道的无金属光电阴极材料。3.通过理论计算评估了Pyr-GDY和Phe-GDY吸附氢的吉布斯自由能,结果表明,基于石墨炔基碳材料的主要活性中心是靠近sp2-杂化碳的炔烃碳原子。这项工作为构建基于石墨炔基无金属光电催化剂来增强材料光电催化性能提供了新的策略,并突出了基于石墨炔的碳材料作为高活性有机光电极的应用前景。
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