以NH3为还原剂的选择性催化还原（SCR）方法是燃煤电厂处理氮氧化物的首选方法,稀土基催化剂作为NH3-SCR催化剂具有优良的低温催化性能。白云鄂博矿的稀土储备量大,占世界总储量的81%。已有研究表明,经改性、负载过渡金属等手段制备的稀土矿物催化剂具有优良的脱硝性能,因此利用稀土矿物制备低温NH3-SCR催化剂已成为白云鄂博稀土矿低污染、低成本、高附加值利用的有效途径之一。但白云鄂博稀土矿物存在矿相结构复杂,嵌布结构特殊等问题,使研究者无法深入剖析其作为NH3-SCR催化剂的催化作用机理,成为制约稀土矿物催化剂高值化利用的关键因素。白云鄂博稀土矿物以氟碳铈矿（CeCO3F）、独居石（CePO4）混合型稀土矿为主,稀土元素主要赋存在氟碳铈矿和独居石矿相中,占比高达95%以上,但目前尚没有经过完全提纯后的氟碳铈矿和独居石矿。因此,通过合成氟碳铈和独居石矿相,经硫酸酸化、负载过渡金属等改性方式提高其脱硝性能,并采用一系列表征手段研究其NH3-SCR脱硝性能和机理,对深入剖析稀土矿物的催化作用机理具有理论指导意义。本研究首先通过人工合成CeCO3F和CePO4,使其与原生矿物晶体结构高度相似,制备CeCO3F-CePO4载体,再通过硫酸酸化处理载体、负载Fe、Mn活性物质制备了一系列低温NH3-SCR催化剂,最后通过一系列表征手段探究价键结构、表面性质与催化性能的构效关系;通过检测活性基团与中间产物验证NH3还原NO的反应循环路径,揭示多金属协同催化作用机理,从理论层面上解决稀土矿物制备脱硝催化剂的关键科学问题,为白云鄂博稀土矿的高值化利用提供科学的理论依据。具体研究结果如下:（1）采用水热法合成CeCO3F和CePO4,经实验确定了最佳合成条件,利用XRD、拉曼光谱、热重分析等表征手段确定了其晶体结构与天然矿物高度相似。采用普通球磨的混合方式得到CeCO3F-CePO4样品。通过硫酸酸化初步调控其活性位点制备 SO42--CeCO3F-CePO4 载体,经 XRD、NH3-TPD、H2-TPR、XPS 等一系列表征证明硫酸化处理载体可以促进金属离子之间的转化,提高载体的氧化还原能力,为反应气NH3提供更多的酸性位点,促进催化反应,为后续负载活性物质提供基础。原位红外测试结果表明硫酸化后的样品符合L-H催化机理,中间产物-NO2吸收峰可作为重要依据,由于较好的催化活性集中在中低温段,该温度段的催化活性由Br?nsted酸性位主导。同时发现CePO4与CeCO3F混合焙烧后,F元素会在催化剂表面形成包裹层,阻碍Ce元素在催化过程中的促进作用,而硫酸化处理可溶解部分F元素,使Ce等有效元素更多地暴露出来。（2）采用浸渍法制备了 Fe/SO42--CeCO3F-CePO4催化剂,考察了不同硝酸铁添加量和硫酸酸化量对催化剂活性的影响。结果显示:Fe负载量为2%,硫酸含量为0.6mol/L时,催化剂的脱硝性能最佳,脱硝率在350℃达81.3%,高温段活性提升明显,300～400℃范围内均达到80%以上,N2选择性在100～400℃范围内均接近100%。这一结果表明合适的Fe和硫酸含量可以促使载体表面Ce充分发挥作用,使其中强酸性位点暴露;Fe与载体中的硫酸反应生成的Fe（SO4）3物种使其高温段氧化还原性增加。原位红外结果表明催化剂在高温（350℃）条件下同时遵循E-R机理和L-H机理,催化剂表面的酸性位较丰富,CePO4中磷酸根的P-O键产生的Br?nsted酸位为主要的反应活性位点。（3）采用浸渍法制备了 Mn/SO42--CeCO3F-CePO4催化剂,考察了不同硝酸锰添加量和硫酸酸化量对催化剂活性的影响。结果显示:Mn负载量为12%,硫酸含量为0.6mol/L时,催化剂在200～400℃时,脱硝率保持在80%以上,其中250℃时,脱硝率达到92.6%。结果表明合适的Mn负载量和硫酸浓度可以促进Mn-Ce间发生更好地相互作用,有利于中强酸性位和强酸性位的酸量增加;生成的MnOx、MnSOx等活性物质分散性较好,可提供更多的的吸附位点和活性位点;促进Ce4-向Ce3-转化和表面吸附氧的比例提升。N2选择性下降,归因于催化剂表面的MnO2物种具有较强的氧化能力,使得NH3-SCR反应中副产物N2O增多。催化剂在中高温（250℃）条件下同时遵循E-R机理和L-H机理,表面酸性位点丰富,Lewis酸性位是催化剂表面的主要活性位点。催化剂表面的主要NO吸附产物为单齿硝酸盐和双齿硝酸盐物种。表面Lewis酸性位的脱氢产物-NH2物种和Br?nsted酸性位分别为催化剂表面的主要活性物种和酸活性位点。（4）通过Fe、Mn同时负载和顺序负载以及酸量强化调控手段进行结构调整及组分修饰,成功制备了 NOx转化率高、温度窗口宽、N2选择性和抗硫抗水性强及稳定性好的高效催化剂。结果显示:1mol/L的硫酸活化载体,先负载Fe后负载Mn制备的2%Fe10%Mn/SO42--CeCO3F-CePO4催化剂在150～400℃范围内保持94%以上的脱硝率及95%以上的N2选择性,在250℃时活性达到100%。结果表明Fe的优先引入使催化剂表面的Ce基活性组分的分散性得到了提高,分散性较好的活性组分更易于与后引入的Mn发生相互作用,Fe3+和Mn4+的高占比提高了催化剂的氧化还原能力,原载体中的Cen+也达到较好的氧化还原状态,同时中强酸性位点的吸附性增强也是活性提升的原因之一。（5）通过检测活性基团与中间产物验证2%Fe10%Mn/SO42--CeCO3F-CePO4催化剂表面NH3还原NO的反应循环路径,揭示了多金属协同催化作用机理。结果表明:不同温度段催化剂表面NH3和NO的吸附活性物种不同,说明可能遵循不同的反应路径。在低温（150℃）和高温（350℃）条件下,催化剂表面同时遵循E-R机理和L-H机理。低温下E-R机理的主要反应物种为吸附在Br?nsted酸位上的NH4+物种和气态的NO的物种,L-H机理的主要反应物种为反应活性较高的单齿亚硝酸盐物种和NH4+物种。在高温E-R机理的反应过程中,吸附在Br?nsted酸性位上的NH3（a）物种几乎不与NO（g）物种发生反应,仅有Lewis酸位上的NH3物种反应消失,说明高温段E-R机理的贡献较小。L-H机理的反应较为活跃,单齿硝酸盐物种可迅速的与NH3（a）发生反应生成N2和H2O,促进高温段的NH3-SCR反应。