【摘 要】
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化石能源的短缺和使用化石燃料产生的环境污染问题日益严重,这就需要寻找更清洁的能源。为了应对当前这两大挑战,迫切需要从碳基不可再生资源转向碳中和的可再生能源。在这方面,氢气（H2）被认为是未来的燃料,是化石燃料的环保替代品,可直接用于汽车、燃料电池发电以及化学工业等方面。目前,催化科学正扮演着不可缺少的角色。以光驱动催化反应的进行,使用半导体作为催化剂,将水（H2O）转化为清洁能源H2,是未来一种可
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化石能源的短缺和使用化石燃料产生的环境污染问题日益严重,这就需要寻找更清洁的能源。为了应对当前这两大挑战,迫切需要从碳基不可再生资源转向碳中和的可再生能源。在这方面,氢气（H2）被认为是未来的燃料,是化石燃料的环保替代品,可直接用于汽车、燃料电池发电以及化学工业等方面。目前,催化科学正扮演着不可缺少的角色。以光驱动催化反应的进行,使用半导体作为催化剂,将水（H2O）转化为清洁能源H2,是未来一种可行的技术方法。此外,过多的二氧化碳（CO2）会引起温室效应,将CO2转化成含碳氢类燃料,光催化CO2还原对于解决温室效应和能源短缺问题具有重要意义。然而半导体催化剂主要面临光吸收能力差、光诱导电子空穴的快速复合和缓慢的传输动力学等问题。针对以上问题,主要研究内容如下:（1）我们构建了高效稳定的氟化TiO2/Zn0.2Cd0.8S-胺(F-TiO2/Zn0.2Cd0.8S-D)异质结构。首先使用水热法制备F-TiO2纳米片,将其作为复合材料的基底。Zn0.2Cd0.8S-D具有合适的价带（VB）和导带（CB）位置,通过添加二乙烯三胺（D）来调控Zn0.2Cd0.8S-D的形貌,暴露更多活性位点。并通过水热法在二维F-TiO2纳米片表面原位生长Zn0.2Cd0.8S-D纳米花形成异质结结构,并测试其产氢性能。最后根据相应的表征提出合理的电荷转移机制。（2）通过改变石墨相氮化碳（CN）的结构来改善其电子和物理化学性质是提高其光催化能力的有效手段。以低成本氯化铵和硫脲为前驱体,成功制备了硫氯共掺石墨CN（S/Cl-CN）。Cl原子的引入将建立层间通道,S原子可以被引入到CN框架中以取代N原子,这有利于促进层与层之间和表面的电荷迁移,以及调整带隙和能级的位置。原位生长的Cd Se-胺（Cd Se-D）来构建异质结,并测试其产氢性能。最后根据一些表征和理论计算提出合理的电荷转移机制。（3）以太阳能为驱动力,将CO2还原为高附加值碳基燃料是缓解气候和能源问题的一个有希望的解决方案,然而,提高光还原过程中CO2的吸附和转化效率仍然面临严峻挑战。本工作采用阳离子交换法制备了Cd0.7Zn0.3Se固溶体,此外,与Cu2O@Cu形成了异质结,以加速Cd0.7Zn0.3Se光诱导载流子的分离和转移,进一步根据一些表征和理论计算提出合理的电荷转移机理。
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