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铁(氢)氧化物,是土壤、沉积物和水体的常见组分,且具有稳定的化学性质和较高的比表面积,吸附性能良好,对阴、阳离子、重金属离子及有机螯合剂在地表环境中的迁移和沉淀有重要影响,因而具有十分重要的环境学意义。利用这样一种具有良好的环境属性的物质来处理重金属废水,具有其它许多材料所不具备的环境协调性等方面的优势。本文以生物矿化为主要原理,以SO3H功能团的SiO2自组装单层材料和蒙脱石为基底,在低温液相反应体系中制备自组装FeOOH/TiO2/SiO2复合薄膜、FeOOH/mmt薄膜以及Fe2O3/mmt薄膜。以砷酸钠水溶液为目标物,研究了以不同基底合成的铁(氢)氧化物纳米薄膜的界面吸附作用及机理。主要研究进展如下:
⑴以SiO2为基底,采用浸入洗涤法制备了终端为SO3H的自组装单层。以此自组装单层材料为基底,70-80℃低温条件下,采用自组装技术通过控制溶液的浓度、温度和pH条件先后制备了稳定的TiO2和FeOOH薄膜。根据SEM,HRTEM和FTIR对材料的表征确定它们分别属于锐钛矿结构和α—FeOOH针铁矿结构。
⑵以蒙脱石为基底,在温度为65℃,pH为2.1的条件下,采用低温液相技术制备了FeOOH/mmt材料,用TEM,FTIR对材料进行了表征,确定蒙脱石表面的FeOOH属于α—FeOOH针铁矿结构。
⑶以先前制备的FeOOH/mmt材料为基础,在400℃在条件下焙烧4小时得到了Fe2O3/mmt纳米材料,用TEM,FTIR对材料进行表征证明生成了α—Fe2O3即赤铁矿结构。
⑷自组装FeOOH/TiO2/SiO2复合薄膜,FeOOH/mmt薄膜,Fe2O3/mmt薄膜静态吸附As(Ⅴ)的最佳条件为:在室温(25℃),As(Ⅴ)浓度为6mg/L(吸附剂用量为0.2000g,混合液总体积为100mL),介质pH值均为3.0;吸附时间分别为5小时,4小时,5小时;去除率分别为92.4%,97.9%,69.1%。
⑸以玻璃微柱为实验反应器,在其内填充0.4000±0.0002的FeOOH/mmt薄膜材料,在pH=3.0,As(Ⅴ)溶液的初始浓度为20mg/L,流速为1.0ml/min,动态吸附效果最好,吸附时间为9小时。
⑹结合反应体系pH的变化,对吸附机理进行了讨论,得出自组装FeOOH/TiO2薄膜,FeOOH/mmt薄膜,Fe2O3/mmt薄膜三种材料对砷的吸附作用可能是静电非专性吸附及配位络合专性吸附作用的共同结果。