固体超强酸催化合成L-抗坏血酸棕榈酸酯的研究

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L-抗坏血酸棕榈酸酯是一种重要的抗坏血酸衍生物,在食品、化妆品、医药等领域有广泛应用。但目前,L-抗坏血酸棕榈酸酯的生产过程中仍使用浓硫酸、无水氟化氢等液体强酸作为催化剂,不仅腐蚀设备,而且严重危害环境。本文尝试利用固体超强酸来替代传统的强质子酸,作为酯化反应的催化剂。论文主要进行了以下几个方面的工作:(1)以TiO2和ZrO2为载体、以H2SO4或(NH4)2S2O8为促进剂、掺杂Al3+或Sn4+制备了三类共十种固体酸催化剂,利用Hammett指示剂法测量了酸强度,通过红外光谱(IR)和X-射线衍射(XRD)研究了固体酸的结构特点。结果表明,以S2O82-为促进剂时,催化剂的酸强度更高;其他条件相同时,掺杂了Al3+的固体酸强于掺杂了Sn4+的,而使用TiO2作为载体效果好于ZrO2。红外光谱(IR)分析显示,两种促进剂形成的固体酸中,金属氧化物与SO42-配位方式不同。XRD分析表明,在载体中掺杂了Al3+之后,保证催化活性的T相(四方晶相)显著增强。(2)评价了自制的十种固体酸催化合成L-抗坏血酸棕榈酸酯的效果。结果表明,固体超强酸催化剂的酸性越强,催化效果越好,相应的产物收率越高。利用红外光谱(IR)、核磁共振谱(1H NMR)与质谱(MS)对产物结构进行了表征。并测定了产物其他方面的质量指标,结果显示均达到国家标准。(3)研究了L-抗坏血酸棕榈酸酯合成反应中,温度、原料摩尔比、反应时间等因素对酯化反应收率的影响。结果表明,随着反应温度升高,L-抗坏血酸棕榈酸酯的收率先增大后减小,在75℃时出现极值点,但此时产物颜色略有变黄;提高反应物中棕榈酸的比例,产物收率略有提高;反应时间的影响表现为18 h时产品收率较高,超过24 h小时之后收率降低。因此,采用本体系制备L-抗坏血酸棕榈酸酯时,较适宜的反应条件为:温度70℃、原料摩尔比(棕榈酸:L-抗坏血酸)=1.2:1、反应时间为18 h。
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