【摘 要】
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随着信息技术的迅速发展和5G时代的到来,高性能微波介质陶瓷得到了前所未有的发展,成为了当前功能陶瓷材料研究领域的热点。高介微波介质陶瓷因其在微波器件小型化、片式化和高性能化方面的重要应用价值而受到广泛的关注和研究。钨青铜结构的Ba6-3xLn8+2xTi18O54(BLT,Ln=La,Nd,Sm,Pr)固溶体具有优良且易调节的微波介电性能,其介电性能可通过改变Ln系离子种类及x值而得到有效调控。比
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随着信息技术的迅速发展和5G时代的到来,高性能微波介质陶瓷得到了前所未有的发展,成为了当前功能陶瓷材料研究领域的热点。高介微波介质陶瓷因其在微波器件小型化、片式化和高性能化方面的重要应用价值而受到广泛的关注和研究。钨青铜结构的Ba6-3xLn8+2xTi18O54(BLT,Ln=La,Nd,Sm,Pr)固溶体具有优良且易调节的微波介电性能,其介电性能可通过改变Ln系离子种类及x值而得到有效调控。比如其介电常数(εr)可在70~140之间变化,并且可以得到近零的谐振频率温度系数(τf),因此在民用通讯领域中有着广泛的应用前景。本文以Ba6-3xNd8+2xTi18O54(BNT)材料为研究体系,使用传统固相反应法制备该陶瓷,在x取值为0.67时,材料微波介电性能最佳,确定BNT的基方组分和最佳微波介电性能;通过在Ti位引入复合离子(Al0.5Nb0.5)4+进行掺杂,研究不同阳离子掺杂量对材料的物相组成、微观结构、Ti元素价态分布、氧空位数量及微波介电性能的影响;然后,通过Nd Al O3的添加来进一步调整其温度系数以达到近零的目的,通过研究其性能与结构的变化来建立宏观性能与微观结构之间的联系。最后,通过Bi0.5Na0.5Ti O3取代来提高介电常数,通过对物相组成、微观形貌和微波介电性能等进行表征来了解性能的变化。主要工作和结果如下:1.为了提高陶瓷的微波介电性能,选择复合离子(Al0.5Nb0.5)4+在Ti位进行掺杂。采用固相反应法制备Ba4Nd9.33(Al0.5Nb0.5)xTi18-xO54(BNANT,x=0,0.4,0.8,1.2,1.6)陶瓷。因(Al0.5Nb0.5)4+平均离子半径较小,且Al3+能够有效的抑制Ti4+的还原和氧空位的生成,从而提升材料的性能。通过分析其物相组成、微观结构、Ti元素变价、氧空位和微波介电性能,研究复合离子对BNT基陶瓷性能调控的作用。结果表明,当选取(Al0.5Nb0.5)4+进行掺杂时,在x=1.2时取得最佳的微波介电性能:εr=80,Q×f=10245GHz,τf=18 ppm/℃。2.虽然(Al0.5Nb0.5)4+的掺杂对微波介电性能的调控起到了一定的作用,但其并没有达到温度系数调零的目的,所以我们在前述研究的基础上,选取Nd Al O3与BNT进行复合,其分子式为(1-y)Ba4Nd9.33(Al0.5Nb0.5)1.2Ti16.8O54+y Nd Al O3(BNANT+NA,y=0.4,0.45,0.5,0.55,0.6,0.65)因Nd Al O3具有较高的品质因数和负的温度系数,可以对有效的修正材料的介电性能。通过对掺杂的陶瓷进行物相分析、微观结构分析、拉曼光谱分析和微波介电性能等一系列的性能进行表征,来研究不同取代量对其性能的影响。结果表明,当y=0.55时取得最佳的微波介电性能:εr=70,Q×f=13680 GHz,τf=-2 ppm/℃。3.由上述研究可得,虽然其品质因数和温度系数均有较大的改善,但牺牲了一定的介电常数,所以在BNANT的基础上通过掺杂Bi0.5Na0.5Ti O3来调整其介电常数,即(1-z)Ba4Nd9.33(Al0.5Nb0.5)1.2Ti16.8O54+z Bi0.5Na0.5Ti O3(BNANT+BN,z=0,0.2,0.4,0.6,0.8)。因Bi具有较高的极化率,会使材料的介电常数提高。通过对其物相组成、微观形貌等方面进行表征分析,来研究其掺杂量对微波介电性能的影响。结果表明,在z=0.4时取得最佳的微波介电性能:εr=83,Q×f=9200 GHz,τf=16 ppm/℃。
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