多孔材料在气体吸附和电化学储能中的应用

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化石燃料过度开发引起的温室效应和能源短缺问题限制着人类社会的发展,CO2的捕获和封存技术是短时间内解决温室效应最为有效的方法,而寻找可再生的清洁能源代替不可再生化石燃料是解决能源枯竭问题的必经之路。多孔材料由于具有大的比表面积和丰富的孔道结构被广泛应用各种领域,如CO2捕获、储能和催化等领域。本文基于多孔材料,为解决温室效应和能源短缺问题展开了一系列的研究。胺基固态吸附剂由于选择性高、能耗低、高吸附性能而被广泛应用于CO2吸附领域。本文合理地设计和制备了一系列具有两种孔径及三种孔径结构的介孔-大孔Si O2作为聚乙烯亚胺的载体,以制备胺基固态CO2吸附剂。实验结果证明:具有结构介孔和粒子间孔的Si O2在中等胺负载下是理想的载体,具有结构介孔、粒子间孔和互连大孔的Si O2在高胺负载下表现出优异的CO2吸附能力。这些性能是目前报道的胺基固态CO2吸附剂中最高的值之一。此外,本文还系统地研究了影响CO2吸附量的其他因素包括胺的种类、不同的测试温度等。储能技术是解决能源问题的关键技术之一,由于锂离子电池目前已难以满足社会的发展,而Li-S电池由于价格低廉、能量密度高、环境友好被认为是下一代最有潜力的二次电池体系。然而,Li-S电池的商业化仍然面临很多问题,如S和固体产物的绝缘性、体积膨胀以及穿梭效应。为解决上述问题,本文围绕硫正极设计展开研究,具体内容如下:(1)巧妙地合成了一个SiO2/S/PPY电极材料。这个材料可以同时实现物理和化学两种方式对可溶性多硫化锂(Li PSs)进行捕获以有效解决穿梭效应,再通过原位聚合包裹聚吡咯以增强整个电极的导电性。这样巧妙设计的正极材料表现出优异的循环稳定性,在300次循环后容量仍保持在700 m A h g-1以上,可与许多已报道的碳/硫正极材料相媲美。(2)设计一种多功能高N(17.1%)掺杂碳/石墨烯载体材料。该载体实现高导电性、强锚定作用和催化作用,并同时具有大比表面积和孔体积。实验和理论研究证实,高氮含量不仅对Li PSs有良好的化学吸附作用,而且可以通过催化作用促进了Li PSs的反应转化,从而实现了Li PSs的高效原位锚定转化。该材料作为载体时显示出1380 m A h g-1的初始容量和优异的循环稳定性,在2 C下500次循环内,每个循环的容量衰减仅为0.037%。即使在电解液中不添加Li NO3,也可以实现高的面容量(6.2 m A h cm-2),证明了多功能高氮掺杂碳/石墨烯载体材料作为硫载体时可以克服Li-S电池诸多缺点并实现优异的电化学性能。
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