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多酚作为天然化合物,因其聚合机理的多样性以及自身结构的化学性质,如配位络合、氢键、pH响应性以及氧化还原性能,在物理、化学、材料、医药等材料科学领域中受到国内外的广泛关注。然而,目前对于多酚类化合物在表界面成膜的聚合机理以及性能研究多局限于有机溶液或者化学氧化,因其制备过程复杂、步骤繁琐、试剂浪费且造成环境污染等一系列问题,限制了多酚类化合物的广泛应用。本研究以多巴胺、单宁酸等多酚类化合物为研究对象,针对以上科学问题,基于生物学的方法制备平整且厚度可控的聚多酚薄膜,开创性地发现生物合成的聚多巴胺薄膜在制备过程中具有低聚合速率高平整的独特性。根据其成膜机理的不同,探索并研究多巴胺在化学合成与生物合成中,聚多酚材料的力学性能以及稳定性的差异;利用多酚化合物的金属配位络合能力,通过无溶剂的机械力化学的合成方法,在金属基底平面上制备金属多酚络合薄膜并原位探索薄膜的成膜机理,构建多酚聚合物固相制备和表面修饰新方法并揭示金属多酚络合薄膜具有双层结构的特性;依据金属多酚络合薄膜在无溶剂中的成膜机理,结合三聚氰胺可作为软模板的特点,探索金属单原子限域在软模板中的最佳条件以提高相应碳材料的催化性能,展示了三聚氰胺可在无溶剂的条件下形成C3N4的创新性成果。本论文的研究和设计,为制备厚度可调的功能涂层提供了一种新的方法,提升了多酚类化合物在物理、化学、医药、农业等领域的广泛应用,为新型ORR活性碳材料的设计合成提供理论依据并为其功能化开辟了新的途径。具体研究内容如下:第一章:概述多酚类化合物表界面修饰的研究现状以及存在的科学问题。从多酚化合物的成膜机理以及合成方法出发,具体讨论目前科学研究存在的不足以及挑战,明确该实验研究的必要性并论述本课题的选题依据和研究内容。第二章:探究生物合成与化学合成聚多巴胺（PDA）薄膜不同的成膜机理并比较其表界面的力学性能与稳定性。以多巴胺为研究对象,生物氧化酶Laccase作为氧化剂在不同的温度、O2浓度、pH值、氧化剂含量以及阳离子浓度等条件下研究PDA薄膜在各种表界面的成膜速率与薄膜平整性的相关性,依据生物合成与化学合成聚多巴胺薄膜的不同成膜机理并探讨其力学性能,为进一步了解PDA薄膜的结构和性能关系奠定了理论基础。第三章:通过摩擦化学的无溶剂绿色方法,依据金属离子与单宁酸的配位能力,在金属基底界面上构筑金属多酚络合薄膜。本实验分别从摩擦方式、频率以及时间等条件原位探究金属多酚络合薄膜形成的最佳条件并揭示其独特的双层结构。根据薄膜的结构,进一步将其应用在表界面图案化、海洋防污以及界面润滑。基于以上机理,通过机械球磨,实现化肥表面包覆多酚聚合物膜并进行改性达到减施增效和缓控释放的效果,为农业的可持续发展提供理论依据和技术支持。第四章:基于单宁酸与金属离子在机械力化学的球磨中发生络合反应,结合三聚氰胺可作为软模板,将金属离子限域在碳材料内,同时调节模板三聚氰胺的浓度以及单宁酸与金属离子的配比,从而实现金属原子的良好分散性,以制备金属掺杂的高性能的新型碳材料。此研究通过无溶剂法一步制备单原子金属碳材料,高效快捷,为氧还原催化性能材料的制备开辟了新的思路。