【摘 要】
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低温表现差,一直是锂离子电池（LIBs）存在的重大问题。为了解决LIBs在低温环境中容量衰减严重和循环变差等问题,学者们针对锂离子电池的多个重要组成部分进行了深入研究。其中,对电极材料的研究内容主要是将材料纳米化以缩短物质传输路径和复合导电材料以增强导电性两方面。但是,以上两种方案都会极大地增加实际生产的难度,因此本文深入的对锂离子电池电极材料本征性能进行规划,对材料进行理性的设计,得到两种强低温
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低温表现差,一直是锂离子电池（LIBs）存在的重大问题。为了解决LIBs在低温环境中容量衰减严重和循环变差等问题,学者们针对锂离子电池的多个重要组成部分进行了深入研究。其中,对电极材料的研究内容主要是将材料纳米化以缩短物质传输路径和复合导电材料以增强导电性两方面。但是,以上两种方案都会极大地增加实际生产的难度,因此本文深入的对锂离子电池电极材料本征性能进行规划,对材料进行理性的设计,得到两种强低温适应能力的锂离子电池负极材料。（1）基于TiNb24O62（TNO）亚微米纤维材料,使用简单的氢气还原法在材料内部引入更低价态的金属离子。实验结果表明,低价态且半径更大的金属离子(Nb4+/Ti3+)在保留良好的结构稳定性基础上,能够支撑层状晶体结构,提供更大的锂离子扩散路径和储存空间,从而制备出有着优异倍率性能和可逆容量的负极材料。部分还原的TiNb24O62（Partially reduced TNO,PR-TNO）在低温下的储能表现非常突出,得到了现阶段已经发现的铌酸盐电极材料中最大的锂离子扩散系数和最大的储锂容量。高导电性和扩散系数使得PR-TNO即使在-20℃环境中依然保存着25℃环境中83.3%的储锂容量,并且有着更好的长循环。（2）将高熵氧化物（High entropy oxide,HEO）的概念与稳定的VNb9O25（VNO）负极材料进行结合,将部分Nb替换成其他四种过度金属离子(Ti4+,V5+,Ta5+,W6+),使用简单的固相合成法制备了TiV3Nb12Ta3WO50（HEO-VNO）得到熵稳定氧化物。我们发现,高熵效应对于锂离子电池负极材料HEO-VNO的影响主要体现在:1.“鸡尾酒”效应影响下的多变价离子的协同效应,使得HEO-VNO与VNO相比有更强的电化学反应动力学和占比更高的赝电容行为;2.高熵效应使得HEO-VNO与VNO相比制备温度降低50℃;3.扩散迟滞效应降低了HEO-VNO电化学性能中扩散行为的占比,提高其工作温度适应能力;4.晶格畸变效应让HEO-VNO在嵌锂后有更小的体积应变,继承了VNO强大的长循环稳定性。两组实验从不同角度对锂离子电池负极材料低温表现差进行了改进,为日后的低温电池研发设计提供了新思路。
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