如何延续信息技术革命?怎样才能满足未来世界的能源需求?在纳米世界有什么新发现等待着我们?这是美国国家科学院2010年对未来十年凝聚态物理和材料物理化学领域提出的六个科学挑战中的三个课题。随着近年来计算机算力的不断提高和理论方法的不断完善,使得理论预测材料性质甚至设计新材料成为可能。遗憾的是,目前国内理论设计所使用的材料模拟软件大多由国外垄断,核心技术非自主可控,随时面临技术封锁。在本博士学位论文中,基于非平衡态格林函数方法和密度泛函理论,我们自主研发了量子输运软件（Tetrans）,研究了若干个低维材料和分子的自旋、热电、非弹性电子输运性质,成功地解释了实验观测的非弹性电子隧穿谱的峰位和图像特征,预测出两种具有高热电转化性能的石墨烯纳米条带。利用自主开发的结构搜索程序（AISP）,筛选出了一种新型二维类石墨烯高HER/OER电催化活性的钾离子电池负极材料。此外,与实验组合作,我们研究了界面效应对低维纳米材料磁性、光催化性能的调控。本学位论文包括如下七章。在第一章中,我们简要介绍了分子电子学研究概况、密度泛函理论、弹性和非弹性输运理论、热电输运理论、本文采用的计算软件、以及本学位论文的主要研究内容。第二章,我们基于非平衡态格林函数方法和密度泛函理论,自研了跨平台的计算材料热电性质的程序包Tetrans,可以计算动力学矩阵、声子透射谱、声子热导、声子谱、声子局域态密度、赛贝克系数、功率因子、电导、电子热导、热电优值等物理量。基于该程序包的计算结果,我们预测出一种实验上易于合成且具有高热电优值的菱形多孔氮化碳纳米带rPCNNR,根据其结构搭建的垂直范德瓦分子结呈现出优异的热电性能,其高热电性能源自体系中离域价带和导带强烈重叠导致的较大的赛贝克系数和电导,和分子结之间弱范德瓦尔斯作用以及内在孔洞结构,锯齿状边界导致面内热导显著降低的协同效应。由于纯石墨烯的高热导率和低表面活性极大程度地限制了其在热电转化和电催化领域的应用,在第三章的前半部分,与实验组合作,我们系统地研究了实验合成的四元环连接的石墨烯纳米条带的电子结构,自旋极化以及自旋热电输运性质,发现四元环的引入能有效实现石墨烯纳米条带在费米能级附近100%的自旋极化,且在较大温度范围内（77到800 K）维持较高的热电优值（0.66～1.36）。在本章的后半部分,我们利用本组自研的基于空间群约束搜索方法和遗传算法的结构搜索软件（AISP）预测生成了一种新型含四元环的金属型二维碳同素异形体Thgraphene,理论计算结果表明该材料具有优异的HER/OER电催化活性,其具有高柔韧性（泊松比为0.39）、极低的钾离子扩散能垒（0.06 eV）、高比容量（744 mA·h·g-1）和温和的开路电压（0.3 V）,意味着Thgraphene可用来作为高容量钾离子电池负极材料。作为指纹信息,非弹性电子隧穿谱不仅可以用来识别分子,还可以提供分子-电极之间的界面构型等信息。在第四章的前半部分,我们模拟了四种碱基分子夹在铜纳米电极之间的非弹性隧穿谱及非弹性电子信号的空间分布,以此识别出不同的碱基分子。在本章的后半部分,基于振动波函数的空间分布和费米黄金规则,我们模拟了双层金属酞菁分子（RePc2）在Au（111）表面的非弹性电子隧穿谱,成功地解释了扫描隧道显微镜（STM）实验的观测结果。在第五章中,我们着重讨论了如何利用量子干涉效应来调制单分子器件的输运性能。通过考察分子基团不同的连接位置,对比研究了对位和间位二苯基乙烯体系由于量子干涉效应导致的输运性质差异,发现施加不同极性门压,通过二苯基乙烯分子的隧穿电流具有很高的开关比。界面效应对二维材料器件电子结构、磁性和光催化性能都具有显著影响。与实验组合作,在第六章的前半部分,我们研究了石墨烯和铁层之间的界面效应对体系磁性的影响。根据自旋密度分布、自旋分辨的分态密度以及能带结构,我们发现覆盖在石墨烯上铁层磁性的降低源自Fe的3dz2轨道和C原子2pz轨道之间的杂化作用,底层石墨烯上的C原子被轻微磁化,实现对石墨烯的自旋注入。在本章后半部分,与实验合作,我们构建出包含TiO2{101}/{001}共暴露面的晶面结模型,发现不同暴露晶面存在type-Ⅱ型能带匹配,导致光生载流子有效分离,从而提高体系光催化产氢效率。最后一章是本学位论文的总结与展望。