基于自陷态激子的二维层状钙钛矿窄带光电探测器

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窄带光电探测器在检测光信号强度的同时可以实现光波长的鉴别,在机器视觉、图像识别、生物成像等领域都有着十分重要的意义。目前,窄带光电探测器的结构比较复杂、制作成本昂贵、探测效率低。窄带电荷收集效应是一种实现窄带光电探测的有效手段。但是为了限制表面载流子的收集,基于此效应制作的探测器需要较厚的吸光层或额外的电荷阻挡层,且维持窄带响应的工作电场不能偏大。此外,窄带探测器的响应峰对应于材料的吸收带尾波段,吸收系数很小,导致了探测器的探测效率偏低。
  二维钙钛矿是一种具有天然量子阱的层状结构材料。和三维钙钛矿相比,二维钙钛矿有着更好的稳定性、显著的激子特性和各向异性的导电性。此外,易于扭曲的晶格结构使得二维钙钛矿中存在着较强的自陷态激子。基于此,本论文提出了通过机械剥离法制备纯相二维钙钛矿,并系统地研究了二维钙钛矿中自陷态激子的性质。利用各向异性导电性和自陷态激子辅助吸收的特点制备了高性能窄带光电探测器,解决了窄带探测器厚度偏大、维持窄带响应的工作电场偏低以及探测效率偏低等问题。研究内容包括以下四个部分:
  (1)(C4H9NH3)2(CH3NH3)n-1PbnX3n+1二维钙钛矿的合成和表征。通过溶液法合成了二维钙钛矿晶体,利用X射线衍射谱、微区吸收光谱、光致发光谱等手段对二维钙钛矿进行了表征。基于n值较大二维钙钛矿中的杂质相为物理混合,我们提出了利用机械剥离法分离n值较大晶体中的杂质相,实现了不同n值纯相二维钙钛矿的制备。纯相二维钙钛矿是研究其本征光学与电学性质的基础。
  (2)(C4H9NH3)2(CH3NH3)n-1PbnX3n+1二维钙钛矿中自陷态激子的光学和电学性质研究。利用Urbach-tail理论拟合变温吸收光谱,获得二维钙钛矿中激子-声子耦合强度,证明了自陷态激子的存在。利用变温光谱、变功率光谱研究了自由激子和自陷态激子的发光性质,进一步利用偏振分辨的发光谱和光电导测量研究了自陷态激子的各向异性,证明了自陷态激子对带隙以下光子的辅助吸收作用,其为实现高性能窄带光电探测器的基础。
  (3)基于窄带电荷收集效应,利用n=2的二维钙钛矿制备了高性能窄带光电探测器,探测器的开关比约103,探测率达到1011Jones,外量子效率超过300%,响应半高宽30nm。通过改变二维钙钛矿的卤素离子和n值,调节二维钙钛矿禁带宽度,实现了可见光波段可调谐的系列窄带光电探测器。其外量子效率均超过200%(比同类三维钙钛矿窄带探测器提升了1-2个数量级),半高宽均小于60nm。
  (4)基于二维钙钛矿异质结的双波段窄带光电探测器。通过改进溶液合成方法制备了高质量二维钙钛矿异质结晶体。通过发光谱和反射谱证明了二维钙钛矿异质结结构的存在,且异质结结深小于100nm。利用异质结对激子电离和载流子收集的促进作用,制备了具有双波段响应的窄带光电探测器,其外量子效率相比二维钙钛矿单晶探测器进一步提高了3倍。
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