新路线合成功能化多孔材料及催化应用

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近年来,多孔材料以其良好的特性及潜在应用价值,日益受到人们的广泛关注。多孔材料由于具有丰富的孔结构、大孔隙率、高比表面积和低骨架密度等性质而被广泛应用于各种气固相反应、催化、电子器件及药物输送、固定化酶载体等生命科学领域。本文主要致力于采用简单、绿色、新颖的合成方法制备了SiO2-TiO2复合材料、吡啶氮掺杂多孔有机聚合物材料和介孔有机硅材料。第一章为绪论部分,概述了多孔材料的发展概况,结合多孔材料的形成机理及合成方法,提出了本文的研究目标及意义。第二章为实验部分,介绍了实验所需试剂及仪器,详细表述了材料制备过程、表征内容及催化过程。第三章,采用硅和钛的前驱体与嵌段共聚物模板(F127、P123)进行自组装,经180℃水热处理除模板后得到具有可见光活性、碳掺杂有序介孔SiO2-TiO2复合材料。所得材料具有高度有序的介孔结构且TiO2结晶度高分散均匀,SiO2与TiO2形成了稳定的“砖墙”结构,从而有效解决了纯相TiO2易塌陷烧结等问题。XPS光谱证实了高温水热条件下C原子掺杂到TiO2晶格中,使其具有可见光活性,从而在有机污染物的可见光降解中表现出良好活性。第四章,二乙烯基苯与4-乙烯基吡啶经溶剂热聚合得到吡啶氮掺杂的多孔有机聚合物。该材料具有比表面积大和丰富的介孔-大孔的多级孔结构。与此同时,通过调节4-乙烯基吡啶的含量可以控制含氮量及材料的孔隙度,特别是丰富的吡啶氮使材料对CO2具有较高的吸附选择性,负载金属后可实现温和条件下将CO2转化成有用的化学品。第五章,三嵌段共聚物模板与MPTS和TMOS在无溶剂下利用静电相互作用进行自组装,后经高温缩合氧化酸化得到磺酸功能化的介孔有机硅材料。该材料具有较大比表面积、高度交联的框架结构和丰富的虫洞状介孔。调节有机硅用量可进行硫含量及酸性的调控。而超高的酸强度使其在生物质转化和精细化学合成方面表现出优异的催化性能和良好的可重复使用性。
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