氮掺杂虾壳生物炭强化零价铁净化含Se(Ⅳ)废水的性能研究

来源 :广西大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:mijun123
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着采矿、冶炼等现代工业活动和富硒产业的发展,硒在水体中的富集已经成为不可忽视的有毒污染物之一,与其它共存的污染物如抗生素和重金属等构成了复杂的水污染体系,威胁人体健康。纳米零价铁(nZVI)是一种低毒高活性的还原剂,可还原固化水体中的亚硒酸盐(Se(Ⅳ)),但易团聚、易氧化失活的特性制约其在水处理中的实际应用。为此,本文以海洋废弃生物质——虾壳为原料,热分解获得氮掺杂多孔生物炭(NBC),并原位合成纳米零价铁制备纳米零价铁/氮掺杂生物炭复合材料(NBC-nZVI)。利用NBC优异的电化学性能提高nZVI的反应活性和电子利用率,进而强化Se(Ⅳ)的去除能力;同时,利用NBC作为炭材料对有机污染物(如抗生素)的吸附功能,有望实现对富硒养殖废水中对潜在的硒和抗生素同时去除。此外,针对富硒种植中潜在的Se(Ⅳ)和镉(Cd(II))共存危害,对nZVI进行硫化改性,制备纳米硫化零价铁/氮掺杂生物炭(NBC-S/nZVI)。通过硫活性位点对Cd(II)的固化和nZVI对Se(Ⅳ)的还原,应用于水体和土壤中Se(Ⅳ)和Cd(II)的同步去除。基于此,主要研究内容和结论如下:(1)采用原位液相还原法在NBC上原位合成nZVI,获得NBC-nZVI。采用X射线衍射分析(XRD)、扫描电镜分析(SEM)、透射电镜分析(TEM)、比表面积及孔容度测定(BET)和X射线光电子能谱分析(XPS)等手段对NBC-nZVI的组成与结构进行表征,证明nZVI成功负载于NBC上。对比研究NBC-nZVI与nZVI对Se(Ⅳ)的去除性能,并结合Zeta电位和电化学分析等技术考察其去除过程的物化性质变化。结果表明,NBC提高材料表面电势促进Se(Ⅳ)在其表面的富集,提供质子进而促进Se(Ⅳ)与nZVI的反应;另外,NBC为nZVI与Se(Ⅳ)间的反应提供额外电子传输通路,促进电子转移,进而同步提高nZVI的反应活性和电子利用率。在初始p H为3.0条件下,NBC-nZVI的反应速率和电子利用率分别比nZVI提高了143.4%和10.1%,最终使其单位Fe(0)对Se(Ⅳ)的去除能力比nZVI提高了26.4%。(2)针对养殖废水潜在的Se(Ⅳ)和抗生素共存污染,采用NBC-nZVI同时去除水体中的Se(Ⅳ)和环丙沙星(CIP)。结果表明,NBC-nZVI对单组分CIP的吸附量高于NBC和nZVI(初始p H为7.0的条件下,NBC-nZVI的吸附量分别为NBC和nZVI的1.21和1.55倍);同时,在双组分体系中,CIP未明显影响NBC-nZVI对Se(Ⅳ)的去除能力,但Se(Ⅳ)可强化NBC-nZVI对CIP的吸附能力。进一步采用H2O2处理NBC-nZVI-CIP-Se(Ⅳ)体系,由于H2O2强化nZVI表面的更新并产生更多的Fe3+/Fe2+,这有利于Se(Ⅳ)的还原和CIP的降解,实现在45 min内去除90%以上的CIP和Se(Ⅳ)。(3)针对富硒种植中潜在的Se(Ⅳ)与Cd(II)共存污染,采用硫改性和纳米零价铁合成同时进行的工艺制备NBC-S/nZVI,采用X射线衍射分析(XRD)、扫描电镜分析(SEM)、Raman和X射线光电子能谱分析(XPS)等技术表征产物的结构。系统研究其在单组分系统和双组分系统中对Se(Ⅳ)和Cd(II)的净化行为和影响因素。结果表明,S2-是固化Cd(II)的主要位点,提高硫化程度可促进NBC-S/nZVI对Cd(II)的去除能力,但高硫化程度导致零价铁含量下降,一定程度抑制其除Se(Ⅳ)性能;S/Fe摩尔比为0.3条件下制备的NBC-S/nZVI对Se(Ⅳ)与Cd(II)均有优异的去除能力,在单金属体系中的吸附量分别可达223.2和164.3 mg/g;与单金属体系相比,双金属体系中Se(Ⅳ)可提高NBC-S/nZVI对Cd(II)的固化速率,但降低其吸附量,而Cd(II)可强化NBC-S/nZVI对Se(Ⅳ)的净化速率和能力。综上所述,本论文提出以NBC作为nZVI的载体,构建具有NBC功能和nZVI功能的复合材料,利用两者间的协同作用实现同步高效净化水体中的Se(Ⅳ)和可能共存的CIP。另外,对NBC-nZVI进行硫化改性,获得用于固化Cd(II)的S2-活性位点,实现对水体中的Se(Ⅳ)和Cd(II)同步净化。这些研究以海鲜废弃虾壳为原料,针对性的处理富硒产业的潜在污染,不仅为海鲜废弃生物质的高值化利用提供新途径,也为富硒产业的潜在污染治理提供理论和技术支持。
其他文献
随着科技的飞速发展和穿戴设备数量的急速增长,分布式能源的需求与日俱增。目前大多数的可穿戴设备依旧采用传统的电池供电,但是电池的续航时间相对较短,质量和体积较大,正在限制其进一步的发展和应用。摩擦纳米发电机(TENG)具有结构各异、可硬可柔、轻质、可植入性优异、俘获能量的尺度大、响应迅速、结构简单和制备成本较低等特点,使得摩擦纳米发电机自提出以来已经在微/纳能源、自驱动传感等方面取得实质性的进展。由
学位
随着信息化时代的到来,智能化、低能耗的多功能电子设备成为研究热点。电致变色技术能以低能耗实现对光的高效控制,在智能隐私、航天热控以及军事伪装等领域有着重要应用。将电致变色技术与超级电容器联用,可使储能设备以交互模式运行,通过设备颜色和图案的变化直观、动态地监测其剩余容量。其中,电极作为电致变色超级电容器的核心,其材料组成和微观结构影响着器件的性能。多孔结构可促进电极反应过程中的离子/电子迁移和脱嵌
学位
金属氧化物半导体(MOS)因其成本低、操作方便、灵敏度高、响应/恢复时间短、物理和化学稳定性高而被认为是目前研究广泛的气敏材料之一。提高金属氧化物的气体灵敏度,降低其工作温度,是提升其气敏特性的关键。SnO2是最常见的宽带隙n型半导体气敏材料,强化SnO2的气敏特性、降低工作温度已经成为研究者亟待解决的问题。本文以SnO2为研究对象,采用微波-超声辅助法与煅烧工艺相结合制备了SnO2基复合材料,探
学位
单原子/团簇催化剂由于具有较高的原子利用率和结构稳定性,已成为非均相类芬顿催化剂中最有前途的替代品之一。然而目前单原子/团簇催化剂的制备方法仍然存在制备过程复杂、前驱体(如碳纳米管、甲酰胺、聚吡咯等)昂贵且不可再生等问题。此外,在以活化过一硫酸盐(PMS)产生的自由基氧化过程为主导的类芬顿催化反应中,存在由于含氧自由基的半衰期很短导致催化反应速率低的问题。针对以上问题,本文以大豆渣为原料,通过以高
学位
近年来,量子化学计算已广泛应用于分子性质和性能的研究,并积累了大量的实验数据,而机器学习又为从这些数据中提取知识提供了可能。荧光分析法因具有灵敏度高、选择性强、时空分辨率高、响应速度快、成本低、简单操作、实时检测和易于可视化等优点被人们广泛研究。本文将这些技术结合,通过量子化学计算和机器学习方法设计新型pH荧光探针,并通过实验对部分pH荧光探针进行验证以及pH响应机理的研究。具体的内容有以下三个方
学位
<正> 薛生白所著《湿热病篇》是治疗湿热病的专书,对于湿热病的病因、病机、治疗论述详细、说理透彻、立论精当。他提出了湿热病以脾胃为中心的论点,他说“湿热病,属阳明太阴经者居多,中气实则病在阳明。中气虚则病在太阴。”除此,还提出了湿热病的“正局”“变局”并逐条进行了剖析。本文结合病机对薛氏治疗湿热病的用药特点仅做简要论述,供同道参考。
期刊
随着生活水平的不断提高,人们对稻米品质的要求越来越高。水稻产量和品质主要决定于自身遗传特性,同时受到氮肥、密度以及硅肥等栽培措施的调控。壮香优白金5是2019年通过广西品种审定的优质水稻新品种。为了明确壮香优白金5的高产优质栽培条件,充分发挥其品种潜力,本论文开展壮香优白金5产量与品质形成的栽培调控研究。试验于2020年和2021年在广西南宁市宾阳县进行大田试验。设置双因素裂区试验,主区为施氮量,
学位
在社会经济持续发展的同时,公众的生活理念发展了巨大变化。在生活水平不断提升的同时,人们的保险意识也逐渐觉醒提升,养老问题的重要性也得到了人们的广泛认同。目前,我国养老保障体系具体由社会养老保险、企业补充养老保险、商业养老保险等构成。其中,社会养老保险是核心主力,但是随着老龄化问题的不断加剧,社会养老保险也面临日益严重的资金缺口问题,且无法得到有效替代;企业补充养老保险短期内也无法实现良好的补充效果
学位
城市路面分割研究的是利用计算机视觉技术,将车辆前方的场路面信息行划分,用于道路障碍物的识别。其难点在于路面检测容易受到光照、阴影等天气的影响,且路面车辆行人较多,部分物体遮挡以后形状变得不规则,从而导致检测种类错误,检测精度下降。目前语义分割是计算机视觉领域研究区域划分的一个重要技术手段,被广泛应用在城市路面检测任务当中。主流路面检测方法包括基于语义分割的有全卷积网络(FCN)、UNet、Deep
学位
随着我国“双碳”战略目标的提出以及碳排放权交易的实施,碳减排成为未来社会发展的主旋律,因此对于碳排放的监测需求越来越大,已成为实现碳减排的重要技术支撑。文章以此为背景,总结了目前国内外碳排放监测技术发展现状,梳理了我国碳排放监测面临的机遇与挑战,并从监测方法标准制定、确认及技术实践验证等方面提出促进碳排放监测技术发展的对策与建议。
期刊