【摘 要】
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以工农业活动为主导的人类活动带来的重金属污染问题,给人类和生态环境造成了极大的威胁。如何有效治理环境中重金属污染成为生态环境和农业领域亟待解决的难题。近年来,随着吸附材料的开发与研究,功能性磁性复合材料因其良好的吸附性能、易磁分离、稳定的理化性质等优势,成为国内外最受关注的吸附材料之一。本文以Fe3O4作复合材料的磁核,Si O2为非磁性壳,再用有机物对其进行修饰改性,制备得到两种磁性复合吸附材料
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以工农业活动为主导的人类活动带来的重金属污染问题,给人类和生态环境造成了极大的威胁。如何有效治理环境中重金属污染成为生态环境和农业领域亟待解决的难题。近年来,随着吸附材料的开发与研究,功能性磁性复合材料因其良好的吸附性能、易磁分离、稳定的理化性质等优势,成为国内外最受关注的吸附材料之一。本文以Fe3O4作复合材料的磁核,Si O2为非磁性壳,再用有机物对其进行修饰改性,制备得到两种磁性复合吸附材料。通过系列吸附试验,系统研究了这两种吸附材料对水中几种典型重金属的吸附性能,并对土壤中重金属吸附行为进行了初步探究。本论文的主要内容如下:(1)用共沉淀法制备磁性纳米Fe3O4粒子,包覆硅层后,经二乙基二硫代氨基甲酸钠(DDTC)改性合成一种磁性核壳型螯合材料(MDTC),用于吸附水体中重金属。借助X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、振动样品磁强计(VSM)、X射线光电子能谱(XPS)和傅里叶红外(FT-IR)等手段进行表征分析。结果表明,MDTC呈粒径约为115~125 nm的球状颗粒,具有较高的饱和磁化强度(25.74 emu·g-1)。以Cd2+为目标污染物进行吸附试验,发现MDTC的吸附性能相对于未经DDTC改性的Fe3O4@Si O2有较大的提升。MDTC对Cd2+的吸附过程符合Langmuir等温吸附模型和准二级动力学方程,MDTC对Cd2+的理论最大吸附量为38.36 mg·g-1(298 K)。进一步分析MDTC对四种典型重金属的吸附,发现四种重金属的吸附容量大小排序为Pb2+>Cd2+>Cu2+>Zn2+。FT-IR和XPS分析表明,MDTC的吸附机制包括离子交换和螯合反应。此外,3次重复利用试验表明,MDTC具有良好的再生能力。(2)以Fe3O4@Si O2磁性核壳粒子为载体,三聚磷酸钠(STPP)为交联剂,负载壳聚糖,经DDTC改性制备了一种磁性壳聚糖复合材料(MCSDTC)。SEM观察得到,相较于壳聚糖材料,MCSDTC可接触面积增大。MCSDTC饱和磁化强度为20.20 emu·g-1,磁响应性能良好。以Cu2+为单一目标污染物进行吸附试验,发现经DDTC改性后,MCSDTC对Cu2+的吸附能力得到有效提升。MCSDTC对Cu2+的吸附过程符合Langmuir等温吸附模型和准二级动力学方程。FT-IR分析表明,MCSDTC表面的-OH、-NH2和-CSS等官能团在MCSDTC的吸附过程中起关键作用。此外,MCSDTC对四种重金属的吸附容量大小排序Pb2+>Cu2+>Cd2+>Zn2+。(3)选用磁响应性能更好的MDTC用于土壤Cd附研究,进行系列吸附试验。结果表明,当材料投加量为1.2%,总Cd和有效态Cd的去除率分别达到11.84%和19.81%,并在12 h内吸附平衡。此外,吸附材料MDTC经吸附完全后,可通过外加磁场作用从土壤中分离收集。
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