【摘 要】
：
表面等离激元催化反应是一类非常规的异相催化反应,已被确认可用于部分有机化学反应。但其所涉及的反应种类仍然有限,在一定程度限制了其实际应用。本文引入了电化学控制,通过与SPR的协同效应,实现了在TiO2-Au异质结表面的C-C偶联反应,并结合SERS开展了反应过程的现场监测,为SPR催化反应类型的拓宽提供了新的途径。主要研究成果如下:1.利用电化学原位SERS技术现场研究了在TiO2-Au异质结表面
论文部分内容阅读
表面等离激元催化反应是一类非常规的异相催化反应,已被确认可用于部分有机化学反应。但其所涉及的反应种类仍然有限,在一定程度限制了其实际应用。本文引入了电化学控制,通过与SPR的协同效应,实现了在TiO2-Au异质结表面的C-C偶联反应,并结合SERS开展了反应过程的现场监测,为SPR催化反应类型的拓宽提供了新的途径。主要研究成果如下:1.利用电化学原位SERS技术现场研究了在TiO2-Au异质结表面吡啶的吸附及反应行为。通过电化学清洗及氧化制备了 Ti基TiO2电极,修饰Au纳米粒子后获得TiO2-Au异质结电极。在638 nm激光与较负电位的共同作用下,吡啶邻位C-H键可直接活化发生C-C偶联反应,生成顺式2,2’-联吡啶。2.对提高实验产率进行了深入探索,系统研究了激发波长、激光功率、电位、溶剂、环境气氛等因素,研究表明在638nm激光、较负电位（-0.7V）、水溶液、氧气氛围中等,获得了最高的产率。通过引入Pd纳米粒子为催化剂,C-C偶联反应的效率提高了约2倍。3.初步研究了电化学-SPR催化吡啶偶联生成2,2’-联吡啶的反应机理。研究认为:入射光激发金纳米粒子产生电子/空穴对,高能电子转移至TiO2的导带与Pd上,电子与空穴捕获氧气与水分子等生成相应的自由基,降低反应活化能。电子跃迁至吡啶分子的LUMO轨道,导致C-H键断裂,进而发生C-C偶联反应。
其他文献
信息社会的数据交换存储日益频繁,加密系统需要拥有更高的安全性能来应对各种威胁。加密系统的性能一定程度上由随机数的质量决定,因此,超大规模集成电路中的高质量的随机数发生电路成为研究热点。本文针对高质量真随机数发生电路开展研究,采用四路相互独立且频率互质的熵源,以提高整体熵源的质量和后处理模块能够处理的数据量。四路熵源均采用基于环形振荡器采样的结构,慢频环形振荡器的抖动为电路提供了随机性。熵源产生的随
中国经济的高速发展给人们生活带来了翻天覆地的变化,玻璃在厨具行业的应用也越来越广。最近几年来成型玻璃盖的需求量在全球范围内呈现井喷式增长。在成型玻璃盖的预处理产线中,磨边、钻孔工序是两先后进行的核心工序,很大程度上决定着产品质量。但目前两工序的加工装备没有得到很好的发展,装备采用分体式设计,磨边装备采用水平磨边方式,钻孔装备采用半自动控制,两装备的操作环境、自动化程度、加工效率、加工质量稳定性存在
科技创新是人类社会发展的重要推动力,科技创新依赖于科学研究活动不断深入探索,科研经费则为科学探索活动提供了稳定的资金支撑。而在经费的开支方面,科研人员却在不同的场合反映科研经费报销难的问题,认为日常繁琐的科研经费报销活动束缚了他们的手脚。高校一直以来是科技创新的重要阵地,而部属高校一直是国家科研经费投入的主要阵地,其科研活动特别活跃,资金来源的多样性、管理环境的复杂性决定了科研资金管理活动具有一定
跆拳道运动在我国受到青少年群体的广泛热爱,在练习跆拳道的过程中,有效地促进了青少年群体的身体素质的发展。伴随着跆拳道运动在我国的迅速发展,对跆拳道相关理论研究的专家和学者也越来越多。跆拳道精神是:礼义廉耻、忍耐克己、百折不屈。因为其具有独特的精神内涵和礼仪文化,相关研究表明跆拳道锻炼对青少年行为习惯的发展具有重要意义。但是该观点很难让人信服,因为其主要来自理论分析,缺少相应的实证发现。本研究的研究
目前,不论是个人还是企业都将数据存储方式从物理存储转向云存储,这源于工业界和学术界在云计算技术领域的共同努力。云计算的高速发展使得Web服务的数量呈指数级式增长,Web服务的筛选愈发复杂,服务质量（Quality of Service,QoS）是甄别Web服务的重要手段,但QoS数据在实际场景中非常稀疏,用户自己观察到的QoS数量有限,因此设计一种QoS预测方法既有利于云服务商节省成本,又能提高用
伴随着新传播技术的发展,信息在我们生活工作中无处不在,但因城乡居民的网络使用差异而产生的数字鸿沟并没有随之消弭。在社会信息化进程中,由于我国农业人口受信息化成本高、网络普及率低、受教育程度低等因素的影响,农村居民信息技术使用水平处于较低的状态,农村居民也就成为了信息相对弱势群体,农村信息贫困问题日益突出。因此,研究农村居民信息技术使用现状和农村信息贫困成因具有重要的意义,消除农村信息贫困的路径亟待
实际网络化控制系统中存在大量非线性特征,线性网络化控制系统的结果并不能直接应用到实际中,因此模糊方法成为解决非线性控制系统强有力的工具.它主要是通过模糊集和非线性模糊隶属函数使它转化为一些线性或局部线性系统的组合,从而逼近非线性系统.随着网络规模的扩大,信息传输量也急剧增大,考虑到网络资源的限制,引入事件触发机制可以很好的缓解信息传输过程中网络带宽受限的问题.此外,网络空间的开放性决定了信息在传输
朱子理学的成就之一在于建构了儒家的道德形上学体系。之所以称之为形上学体系，乃是因为其理学背后有一套较为严整的概念结构。朱子理学的概念结构在其毕生钻研的《四书章句集注》中体现得最为充分。这一概念结构由“天—理”“性—理”“仁—理”三个层面依次展开。在“天—理”结构之层面，朱子着重强调了“天”—“理”—“天理”的绝对价值、“诚”的基本属性、“人欲”去尽而“天理”流行的基本判断、“圣人”之道的绝佳载体、
资源枯竭、环境污染、生态系统退化等日益严重的环境问题已直接影响到人们的生活质量,并成为我国经济高质量发展的主要掣肘。企业生态创新是解决日益严峻的环境问题的重要途径。然而,企业生态创新具有双重正外部性,单纯依靠市场机制难以实现有效的激励,需依赖于政府的合理规制。现有研究主要聚焦于环境规制对本地企业生态创新的影响,而较少关注环境规制的邻地企业生态创新效应及影响机制,且大多将环境规制视为整体而忽略了异质
本课题的研究目的是在连体塑身衣基础版型确定的基础上,通过对塑身衣规格尺寸设计及结构设计研究,分析尺寸及结构的变化对其穿着压力舒适性及塑形效果的影响,并对其设计规律进行探讨。主要研究内容如下:首先,在确定连体塑身衣款式造型的基础上,以标准体型160/84A号型为尺寸依据,在第三代标准女装原型的基础上进行平面结构制图,按照平面制图的一般规律和方法,得到零松量连体塑身衣的基础样板,经样衣制作及人台试穿后