失衡的能源消费结构是我国大气污染的根源,天然气的环保性优势在能源政策制定中显示出越来越重要的作用。煤气化制天然气不仅可以实现煤炭的绿色有效利用,而且可以缓解我国天然气的供求矛盾。煤气化制天然气工艺中,甲烷化催化剂是关键。负载型镍基催化剂具有同贵金属基催化剂相当的催化活性,且价格低廉,来源广泛,被广泛应用于甲烷化工艺过程中。然而,传统的镍铝催化剂易积碳烧结,导致催化剂失活。另一方面,MOF材料经过高温焙烧可以转化为具有一定孔结构、高比表面积及水热性能稳定的纳米材料。因此,选择MOF作为载体氧化铝的前驱体,借助等体积浸渍法负载低载量的镍,焙烧后制备镍铝催化剂。同时,利用MOF结构可控的特点,通过降低载量调节金属-载体之间相互作用力,不仅可以提高镍利用率,而且在降低成本的同时,缓解了传统镍铝催化剂积碳烧结的问题。本文采用MIL-100（Al）作为氧化铝载体的前驱体,等体积浸渍5%的Ni,通过在600℃下高温焙烧3 h,制备NiO/Al₂O₃-M催化剂。作为比较,以传统的工业氧化铝为载体,用相同的制备方法,制备了NiO/Al₂O₃-C。对于NiO/Al₂O₃-M催化剂来说,通过X射线衍射发现,焙烧的NiO/Al₂O₃-M样品呈无定型;通过氮吸附表明催化剂保留了MOF材料大比表面积的特点（350 m²/g）,且孔径分布均匀;通过H₂程序升温还原发现,98%的NiO以β形态存在,与载体之间存在中等强度作用力。X射线吸收近边结构和拓展X射线吸收精细结构图谱显示,两种催化剂的NiO配位状态和配位环境相同;通过O 1s X射线光电子能谱分析,NiO/Al₂O₃-M表面存在大量的氧缺位,且通过电子顺磁共振谱图计算NiO/Al₂O₃-M的氧缺位数量是NiO/Al₂O₃-C的3倍;通过氢气化学吸附,发现NiO/Al₂O₃-M的金属Ni分散度在8.1%,而NiO/Al₂O₃-C的只有4.9%。以CO/H₂（1:3）合成气为原料,研究Ni/Al₂O₃-M和Ni/Al₂O₃-C两种催化剂的甲烷化催化性能,结果显示,在0.10 MPa,空速15000 mL·g^-1_cat·h^-1反应条件下,Ni/Al₂O₃-M催化剂在450℃一氧化碳的转化率可达94%,而Ni/Al₂O₃-C催化剂在450℃一氧化碳的转化率只有20%。同时,根据Mears和Weisz-Prater判据,有效消除内外扩散对催化反应的影响后,研究了两种催化剂的TOF稳定性,发现Ni/Al₂O₃-M催化剂具有良好的TOF稳定性,在反应100 h内,TOF值维持在0.06⁰.07 s^-1之间;而Ni/Al₂O₃-C的TOF值在最开始的20 h内,由0.043 s^-1降到0.028 s^-1,且随后慢慢下降到0.018 s^-1。此外,通过阿伦尼乌斯公式,计算两种催化剂在一氧化碳甲烷化反应过程中的活化能,发现Ni/Al₂O₃-M的活化能为52 kJ/mol,而Ni/Al₂O₃-C的为73 kJ/mol。利用漫反射原位红外技术,进一步探究两种催化剂在一氧化碳甲烷化过程中生成的活性物种。结果表明,Ni/Al₂O₃-C在1300 cm^-11600 cm^-1波数范围内出现碳酸盐物种（COH）的吸收峰,而对于Ni/Al₂O₃-M催化剂来说,除了COH物种,还在1265 cm^-1和1120 cm^-1处,发现了明显的甲酸盐（CHO）物种特征峰。因此,对于Ni/Al₂O₃-M催化剂,其丰富的表面缺陷位促进生成低能垒的甲酸盐中间产物,因而具备了较低的活化能和较高的催化活性。