随着时代的进步和科技的发展,人们对电子器件的小型化和集成化有着越来越高的要求。然而近年来,由于种种因素的制约,持续半个多世纪的“摩尔定律”逐渐失效。以在计算机系统中扮演核心地位的动态随机存取存储器（dynamic random access memory,DRAM）为例,虽然其产业和技术发展都比较成熟,然而其数据存储是易失性的,断电即会丢失全部数据。基于铁电材料的非易失性存储器被认为是下一代随机存取存储器的有力候选者,拥有读写速度高、信息储存时间长以及能量消耗低等优点。然而传统的铁电材料与硅衬底并不兼容,尤其是存在尺寸效应,大大限制了铁电非易失性存储器的小型化和集成化。原子级厚度的二维材料拥有丰富的种类且表面没有悬挂键,与衬底间大多为范德华相互作用,十分有利于其在半导体电路中的集成。因此,在二维材料中探寻铁电体对铁电非易失性存储领域的发展有十分重大的意义。基于密度泛函理论的第一性原理计算能够较为准确地得到材料的各种性质,已经在以往的研究中取得了大量的成功。本文基于此计算方法采取了三种不同的策略分别预言了三个新型二维铁电体系,有助于促进二维铁电领域的发展并为实验提供理论参考。首先,我们尝试在诸多具有蜂巢形格子的二元化合物层状材料中寻找本征的二维铁电体。我们指出AB范德华堆叠的二元化合物双层破坏了空间反演对称性,拥有垂直面外的自发极化,其极化翻转机制为层间滑移。这一铁电机制可推广至按相同方式堆叠的多层甚至体材料。特别地,在具有磁性的双层体系中,铁电极化和体系净磁矩是耦合的,使得整个体系成为具有磁电耦合的多铁材料。我们的研究揭示了层间滑移铁电这一广大的二维铁电家族,并在之后陆续获得了实验的证实。其次,我们研究了在二维材料表面引入官能团得到铁电性。在多孔的二维碳氮化物（C3N4、C2N和CN等）中,我们提出可以通过金属卤化物溶液对其进行高效、便捷的官能团化。官能团使得体系拥有面内的铁电极化,并且其极化方向和动量空间能谷的位置是耦合的。更重要的是,第一性原理计算表明可以通过调节金属卤化物溶液浓度来控制官能团的密度从而对体系的能隙进行连续调节,使得体系在光伏领域拥有巨大的潜力。最后,我们研究了二维混合价态系统中的铁电性。我们提出在单层Sn S2的衬底上外延生长一层同样具有蜂巢形格子的Sn S,由此得到的二维混合价态系统拥有很高的垂直面外铁电极化及合适的极化翻转势垒。其极化态和非极化态较小的能量差表明体系处于准同型相界附近,即很小的外界应力就可以让体系极化消失,使得体系拥有超高的压电系数。弯曲材料产生的应力梯度也可以使得铁电极化发生翻转,由此可以制作高输出电压的纳米发电机。此外,该混合价态系统存在多种亚稳态,可以在应力、外电场以及低频线偏振光场下相互转换。