石墨烯的独特性能对二维材料的物性研究及未来电子、光电子器件等应用的发展具有重要的推动作用。高质量石墨烯薄膜的大面积、高效率、低成本制备是推动石墨烯产业应用发展的关键,针对石墨烯薄膜制备及改性的若干关键问题,本论文工作以化学气相沉积法(CVD)制备技术为基础,选取环境友好且安全的固态或液态碳源,对石墨烯薄膜的生长机制、结构调控、质量优化及性能稳定性展开了一系列基础研究工作。以水溶性高分子为固态碳源,实现了石墨烯薄膜的大面积制备(透光率约89%～93%,面电阻约1150～2600Ω/sq)。研究了固态碳源制备石墨烯的转化机制,碳源中的氧元素和氮元素有助于提升石墨烯的晶化程度和实现石墨烯的原位氮掺杂,碳源中的金属钉扎性基团对快速升温直接转化生长石墨烯具有阻碍作用。以丙酮为液态碳源,结合高分子基体(丁睛酚醛树脂),设计了一种碳源缓释进给方式,实现了丙酮的可控进给。通过参数调控,制备了高质量的均匀单层石墨烯薄膜(面电阻约500Ω/sq)和覆盖面积超过80%的双层石墨烯薄膜。深入分析了单、双层石墨烯薄膜的生长机制,石墨烯薄膜的层数及均匀性主要受铜箔基底的氧化状态及其双面气氛的影响。通过三氯化铁插层对石墨烯薄膜进行掺杂改性,在保持薄膜高透光性的同时(～95%),进一步将石墨烯的面电阻降至约190Ω/sq。分析了三氯化铁插层石墨烯的结构,将其应用于石墨烯/硅光电探测器,提升了器件的光电转换性能。通过对空气中存放的石墨烯薄膜进行长期(500天)稳定性监测,发现了其良好的电学稳定性。在监测期内,石墨烯的相对电阻波动低于10%,且当环境条件回到初始状态,电阻实现可逆恢复。本论文工作为液态原材料制备石墨烯或其它二维材料提供思路,为进一步提高石墨烯质量及制备可控性奠定基础。