【摘 要】
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二维过渡金属硫族元素化合物（2D-TMDs）得益于其原子级厚度以及可见光波段的可调谐带隙,是一类性能优异的发光材料,其独特的物理特性使其在光电器件应用中大放异彩。通过掺杂可以有效调控2D-TMDs的物理和化学特性,对于其应用举足轻重。稀土元素掺杂能够改变TMDs材料电子结构,使之具有新的光电特性。目前在2D-TMDs中成功掺杂的稀土元素较少,且掺杂方法均为干法合成。利用液相前驱体和掺杂剂,使原料具
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二维过渡金属硫族元素化合物（2D-TMDs）得益于其原子级厚度以及可见光波段的可调谐带隙,是一类性能优异的发光材料,其独特的物理特性使其在光电器件应用中大放异彩。通过掺杂可以有效调控2D-TMDs的物理和化学特性,对于其应用举足轻重。稀土元素掺杂能够改变TMDs材料电子结构,使之具有新的光电特性。目前在2D-TMDs中成功掺杂的稀土元素较少,且掺杂方法均为干法合成。利用液相前驱体和掺杂剂,使原料具备分子级均匀性,实现多种稀土元素对单层TMDs材料的掺杂以及共掺杂,研究其发光特性,对于二维发光材料的应用拓展意义重大。本文使用了一种新型液相前驱体Na2MoS4,以三价稀土离子(Ln3+)氯化物为掺杂剂,通过两步热分解制备了一系列Ln3+掺杂的单层MoS2。测试了常温和低温下掺杂样品的光致发光,Ln3+的掺杂行为引起A激子发射带隙变宽且强度增加,其幅度随着元素原子序数递增而出现明显变化,呈现出“四分组效应”。说明Ln3+掺杂MoS2中存在f-d轨道相互作用,且同f轨道组态相关。本文同时另提出了一种液相辅助CVD法,前驱体采用七钼酸铵乳液,以三价稀土氯化物和四钼酸铵共混作掺杂剂,实现了单层MoS2中不同比例Er/Yb和Er/Ho共掺杂。通过多种表征测试,确定了Ln3+成功的进入晶格。发现Er/Yb和Er/Ho共掺杂行为均引起MoS2的拉曼峰和A激子发光峰随着两种Ln3+的比例变化而出现了“摇摆”现象,并浅析了其可能原因。测试了各稀土双掺杂的MoS2上转化发光光谱,多波段发射得以实现,并解释其相应的跃迁机制。通过Ln3+的共掺杂,有效地对单层MoS2发光行为实现了调节。本文通过不同的原料体系实现了2D-MoS2中多种稀土离子的掺杂,并探究了Ln3+对发光的调制,在二维材料的稀土掺杂方面进行开拓性的工作,为稀土元素在半导体光学领域中的应用贡献了新的参考。
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