锶掺杂氧化锌光催化材料的制备及其可见光催化性能研究

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近年来,随着人类大规模化的生产和社会的快速发展,不可再生能源短缺危机以及环境恶化等问题越来越严峻,如此破坏自然平衡,终会遭到反噬,必然危害人类自身,因此,开发清洁能源和推进可持续发展势在必行。半导体光催化技术作为一种新型绿色技术,它以太阳能作为能源,是用于解决有机污染物对生态造成的破坏的最有前景的技术之一,因此,受到研究者的广泛关注。氧化锌(ZnO)具有直接带隙(Eg=3.37eV)、较高的氧化还原电位以及较高的电子迁移率,是半导体光催化研究领域中的一种重要材料。研究发现,碱土金属离子掺杂可以有效地改善半导体光催化剂的光催化性能。然而,关于锶掺杂氧化锌可见光光催化性能的研究鲜有报道。因此,对锶掺杂氧化锌光催化材料进行研究,对发展实用、高效的可见光光催化材料具有重要的意义。本文采用溶胶凝胶法制备了不同Sr掺杂量的系列ZnO(SZO)粉体。X射线衍射(XRD)结果表明,制备的粉体样品均为六角纤锌矿ZnO结构,具有良好的结晶度。X射线光电子能谱(XPS)表明Sr以二价锶离子(Sr2+)的形式存在于ZnO晶格中。扫描电镜(SEM)结果表明,Sr掺杂之后,SZO粉体样品微观形貌发生变化、粒径减小。元素分析(EDS Mapping)结果表明,Sr元素在SZO粉体中近均匀分布,结合XRD和XPS的分析结果,进一步说明了 Sr2+已经掺杂进ZnO晶格。紫外可见漫反射光谱(DRS)表明,Sr掺杂提高了 SZO粉体的可见光吸收性能。光致发光谱(PL)表明,随着Sr掺杂量的增加,可以观察到样品的发光峰强度减弱。光催化性能评价实验表明,Sr掺杂导致SZO粉体样品比未掺杂的ZnO具有更高的光催化活性。其中,F1样品(前驱体溶液中Sr与Zn摩尔比为1%)对罗丹明B(RhB)染料表现出最高的光降解效率,在氙灯照射70 min后,RhB染料降解率达97.61%,其可见光催化降解RhB的反应速率约为未掺杂ZnO 的 2.53 倍。另外,考虑到在使用粉体降解有机污染物时,容易造成材料浪费或二次污染,为有效地解决这一问题,本文还采用超声辅助喷雾热解法,在玻璃基底上沉积了一系列不同Sr掺杂量的ZnO(SZO)薄膜。XRD结果表明,薄膜样品均为六角纤锌矿ZnO结构,且具有(002)择优取向,没有观察到Sr、SrO和ZnSr02等有关的衍射峰出现,说明Sr2+可能掺入了 ZnO晶格中。EDS Mapping分析表明,Sr元素在SZO薄膜中近均匀分布。UV-Vis吸收谱结果表明,相比ZnO薄膜,SZO薄膜在可见光区的光吸收性能增强。PL谱显示,随着Sr掺杂量的增加,SZO薄膜的绿发光峰明显增强。光催化降解RhB染料的实验结果表明,Sr掺杂有利于ZnO薄膜可见光催化效率的提高。所有薄膜样品中,S3薄膜样品(前驱体溶液中Sr、Zn摩尔比为3%)对RhB染料表现出91.99%的最高光降解效率,此外,还对SZO薄膜样品进行了不同温度下的空气退火处理,PL谱结果进一步验证了薄膜的绿光发射峰与VO缺陷有关。
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