【摘 要】
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高效利用丰富的可再生生物质制备化学品和燃料对于解决能源和环境问题意义重大。纤维素作为最丰富木质纤维素组分之一,含氧量丰富,将其选择性转化为高附加值含氧化学品符合原子经济性。本论文主要开展了纤维素制乙醇及纤维素衍生物葡萄糖二酸脱羟基制己二酸的研究,并取得如下主要结果:1.研制了氧化锆负载铂纳米颗粒（Pt/ZrO2）催化剂并将其与H2WO4耦合实现了纤维素特定C-C和C-O键活化断裂制得乙醇。在523
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高效利用丰富的可再生生物质制备化学品和燃料对于解决能源和环境问题意义重大。纤维素作为最丰富木质纤维素组分之一,含氧量丰富,将其选择性转化为高附加值含氧化学品符合原子经济性。本论文主要开展了纤维素制乙醇及纤维素衍生物葡萄糖二酸脱羟基制己二酸的研究,并取得如下主要结果:1.研制了氧化锆负载铂纳米颗粒（Pt/ZrO2）催化剂并将其与H2WO4耦合实现了纤维素特定C-C和C-O键活化断裂制得乙醇。在523 K,H2水热条件下,纤维素转化为乙醇收率可达32%。研究发现纤维素经历水解得到葡萄糖,接着反羟醛缩合断葡萄糖C2-C3键制得C2中间体,最后C2中间体再经加氢和氢解反应制得乙醇。H2WO4在反应中一方面可作为质子酸催化纤维素水解,另一方面还能催化反羟醛缩合断C-C键,尤其是葡萄糖单元中C2-C3键。Pt/ZrO2则负责加氢和氢解反应,比如中间产物C=O键加氢和C2中间体C-OH键的活化断裂。研究表明ZrO2上具有适当比例的Pt0和Pt2+铂纳米粒子能避免过度加氢或氢解,有助于提高乙醇选择性。这主要因为Pt/ZrO2催化剂中金属Pt0是氢解或加氢反应的活性位点,而Pt2+加氢活性低,通过调节其在催化剂中的含量可抑制过度氢解反应,同时还利于Pt0的分散,因而促进了乙醇的生成。2.开发了具有脱羟基活性的铼基多相催化剂,实现纤维素衍生物葡萄糖二酸C-OH键活化断裂制备己二酸。研究比较了多种具有脱羟基性能的活性金属组分比如V,Mo和Re等,其中Re催化剂显示了优异的多羟基脱除性能。以Re-Pd/AC为催化剂,在383 K,2 MPa氢气,甲醇溶液中,葡萄糖二酸单钾盐转化为己二酸,收率为91%。初步表征结果显示催化剂中Re6+具有较高反应活性,并且反应中Re物种经历Re6+和Re4+的氧化还原过程。催化剂中的Pd可能主要催化加氢反应。
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