【摘 要】
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随着化石能源的持续消耗和全球生态环境的破坏,可再生能源的发展与应用受到了人们的广泛关注。生物质能是一种环境友好、资源丰富的可再生能源,可以转化为各种生物质平台化合物,比如生物质基呋喃类化合物,可以通过特定的催化反应制备出各类高附加值的化学品,促进生物质能源提质。糠醛作为重要的生物质基呋喃类化合物,可以通过催化加氢反应和缩合反应分别制取高附加值的糠醇和糠叉丙酮。通过转移加氢的方式实现糠醛转化为糠醇,
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随着化石能源的持续消耗和全球生态环境的破坏,可再生能源的发展与应用受到了人们的广泛关注。生物质能是一种环境友好、资源丰富的可再生能源,可以转化为各种生物质平台化合物,比如生物质基呋喃类化合物,可以通过特定的催化反应制备出各类高附加值的化学品,促进生物质能源提质。糠醛作为重要的生物质基呋喃类化合物,可以通过催化加氢反应和缩合反应分别制取高附加值的糠醇和糠叉丙酮。通过转移加氢的方式实现糠醛转化为糠醇,能够解决直接加氢方式带来的安全隐患,并且更加的绿色环保;采用固体碱催化剂替代液体碱催化剂,实现糠醛与丙酮的缩合制备出糠叉丙酮,可以避免液体碱带来的环境污染问题,也利于催化剂的回收。本文设计合成了不同元素比例的CuMgAl-LDH水滑石纳米材料和不同晶型的羟基氧化铁两类非均相催化剂,分别应用于糠醛催化转移加氢制糠醇和糠醛与丙酮缩合制糠叉丙酮,具体工作如下:1.采用共沉淀法制备了不同元素比例的CuMgAl-LDH前驱体,以异丙醇为还原剂和氢源,采用一锅法原位还原的方式制备出纳米Cu负载的Mg Al-LDH催化剂,同时完成糠醛的催化转移加氢制备糠醇。通过改变元素摩尔比例筛选出了催化性能最佳的Cu1.5Mg1.5Al1-LDH催化剂。在最佳的反应条件下,糠醛的转化率高达99%,糠醇的选择性为98%。结合不同的表征手段,发现铜的含量和还原程度以及水滑石结构中路易斯酸性位点对催化剂的反应活性有着重要的影响。金属铜物种可以有效实现氢物种的活化和转移,提升氢转移能力。路易斯酸性位可以选择性吸附活化C=O键,促进糠醇的生成。此外,该催化剂对其他的生物质羰基衍生物也表现出良好的催化反应活性和选择性,并展现出了优异的循环稳定性。2.设计合成出不同晶型的羟基氧化铁（α-FeOOH,β-FeOOH,γ-FeOOH,δ-FeOOH）和非晶型羟基氧化铁（a-FeOOH）,作为固体碱催化剂,应用于糠醛与丙酮缩合制糠叉丙酮。催化测试结果表明,a-FeOOH催化剂,对糠醛与丙酮缩合反应表现出最佳的催化反应活性。通过优化反应条件（比如催化剂的用量、反应温度和时间）,在120°C下反应2 h后,糠醛的转化率为99.9%,糠叉丙酮的选择性为99%,明显高于传统的液体碱。利用各种的表征手段对不同晶型的羟基氧化铁结构信息进行探究。其中,a-FeOOH催化剂具有最高的比表面积、较小的粒径和丰富的表面路易斯碱性位,可以优化反应物的吸附与传质,促进碳负离子的形成,提高糠醛丙酮缩合反应性能。
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