LaBO(B=Fe,Mn,Co)的制备及其对TNT废水的光催化研究

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本课题成功制备出钙钛矿型复合氧化物LaFeO3、LaMnO3和LaCoO3,并研究了其对TNT废水的光催化作用,研究成果具有一定的实际意义。 本文首先分别以硝酸镧、硝酸铁,硝酸镧、氯化锰,硝酸镧、硝酸钴为主要原料,硬脂酸为络合剂兼燃烧剂,采用硬脂酸凝胶燃烧法,成功合成了LaFeO3、LaMnO3、LaMnO3和a-Fc2O3。采用FTIR、XRD、SEM和BET手段对其进行表征,结果表明:凝胶前驱体直接燃烧即可形成LaFeO3和a-Fe2O3,而LaMnO3和LaCoO3凝胶前躯体燃烧后的粉体需经过煅烧才能形成LaMnO3和LaCoO3;所制备LaFeO3、LaCoO3和a-Fe2O3的粒径分别在50nm、40nm和30nm左右,比表面积分别为48.34m2,/g、22.23m2/g和63.4m2/g。同文献中报道的柠檬酸燃烧法或共沉淀法相比,LaFeO3、LaCoO3和a-Fe2O5的比表面积均有较大的提高。而LaMnO3的粒径较大为0.5μm,其凝胶前驱体燃烧后产物是LaOC1。 以LaFeO3、LaMnO3和LaCoO3为催化剂,研究其对TNT废水的光催化降解作用,结果表明:其吸附平衡时间均在30min左右,最佳用量均为0.001mol;LaFeO3的光催化活性最好,UV-Vis漫反射图谱进一步证明了这一点。 以LaFeO3为催化剂,研究了TNT降解过程中的主要影响因素,得出结论:最佳反应时间以60min为宜;在实验浓度范围内,TNT浓度的最佳值为20mg/L;TNT在碱性条件下的降解效果较好;光催化反应符合一级反应动力学规律;LaFeO3重复使用后仍具有一定的活性。 通过比较LaFeO3和a-Fe2O3对TNT废水的降解效果,指出在LaFeO3的光催化过程中起活性作用的可能是吸附的氧与羟基。通过紫外光谱分析,初步推测已降解TNT的降解过程可能为:首先是甲基被氧化除去,接着是较难被氧化的硝基还原为胺基而被去除的过程,最后苯环打开,芳香族大分子降解为小分子有机物。
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