低氧条件下葡萄糖传感器的构建与性能研究

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葡萄糖的检测在监测和控制糖尿病方面起着重要作用。第一代酶葡萄糖传感器因其选择性高、生物相容性好和易微型化的特点在血糖的分析检测中得到广泛应用,然而其高度依赖氧气作为电子受体的问题十分突出。设计新型的检测电极、通过扩散膜层以增加氧气/基质的渗透比、优化酶的负载等都是有效的解决方法,其中使用“富氧”材料作为内部氧气供应源可以提供更好的优化效果。本文选用CeO2作为“富氧”材料,依赖于其特殊的氧空位结构并通过复合其他材料提高体系的电催化活性,以期解决第一代酶葡萄糖传感器所面临的氧依赖性问题。基于此,本文主要从以下方面开展了具体工作:1、利用吸附法将PVP稳定的Pt粒子负载到合成的CeO2中,制备了Pt/CeO2复合材料,修饰后的传感器在富氧条件下对0.1-1.6 m M葡萄糖浓度范围内有较好的线性响应,检出限为86μM,灵敏度为0.419μA m M-1,同时修饰的传感器在低氧条件下对0.1-1.0 m M浓度范围的葡萄糖也能实现较好的检测效果。2、通过硝酸铈溶液与磷酸氢二胺溶液的一步反应法成功制备了CeO2-Ce PO4复合材料。与Ti O2纳米粒子复合后可以在有氧条件下对相应浓度的葡萄糖进行灵敏检测。线性范围为0.1-1.1.7 m M,检出限为17.1μM,灵敏度为1.225μA m M-1,同时在低氧条件下可以实现0.1-1.0 m M的葡萄糖线性响应。通过探究性实验对反应体系的机理进行了一定验证并通过固态电化学理论加以解释。3、通过水热法合成了六边形片状的Co(OH)2材料,然后将CeO2粒子负载到Co(OH)2表面,制备了复合的Co(OH)2/CeO2体系。修饰后的传感器在有氧条件下可以实现在0.1-1.5 m M浓度范围有较好的葡萄糖响应效果,检出限为92.1μM,灵敏度为0.25μA m M-1,在低氧条件下的检测效果有待提升。
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