由于优异的物理化学特性和丰富的性能,以及广泛的应用前景,二维纳米材料引起了众多科研者的研究与关注。其中,二维过渡金属硫族化合物作为二维复合材料中的一类,因为具有很强的拓扑性能、光电子性能和超导性等优异特性而成为了研究的热点。然而天然具有优异电子性质的材料相对缺少,对二维材料的电子性质进行调控是非常有必要的。第一性原理计算对于二维纳米材料的预测以及相关实验研究均起着极其重要的作用。本文研究的主要内容是利用基于密度泛函理论的第一性原理计算,研究了几种二维过渡金属硫族化合物的几何结构,电子性质及能带调控。主要研究内容为:实验上已合成的Cu2Se单层的本征电子特性及能带调控;蜂窝状结构AgX单层的电子特性以及原子修饰对其电子性质的调控。具体研究结果如下:1.预测了应变,缺陷,以及原子取代对实验上已合成的Cu2Se单层的电子性质的影响。外部应变可以连续调节Cu2Se单层的带隙,由于能带费米能级附近的近边态对应变的响应不同,在施加适当的单轴或双轴应变后,Cu2Se单层的带隙由间接带隙转变为直接带隙。此外,无论是单空位缺陷还是双空位缺陷,均使得Cu2Se单层由半导体性质转变为金属性质,而As、Ni、Zn的取代也有同样的效果,只有S的取代使Cu2Se单层仍保持半导体性质。这些结果为材料在可控电子器件领域提供了广阔的应用前景。2.基于第一性原理计算报道了一种已合成的二维金属材料—蜂窝状Ag Te单层,通过碱金属原子H/Li,Na的修饰实现了金属-半导体的过渡,且经原子修饰后均表现出热力学稳定性。新形成的单层Ag HTe和Ag YTe（Y=Li,Na）具有不同的原子和电子结构。在单层Ag HTe中,H原子与Te原子以极性共价键结合,但由平面外轨道Te-pz/Ag-dxz,yz主导的狄拉克节点线费米子（DNLFs）消失,而由于Li/Na原子更倾向于吸附在Ag Te单层的六边形中心,其DNLFs仍然存在。这为Ag Te单层在半导体电子器件中的应用提供了重要参考。3.理论预测了具有蜂窝状结构的AgX（X=S,Se）单层具有DNLFs,且表现为金属性质,通过H/Li,Na的修饰后,AgX由金属性质转变为半导体性质。在单层Ag HX中,H原子倾向于吸附在X原子上方且两者以极性共价键结合,但DNLFs消失;而由于Li/Na原子更倾向于吸附在AgX单层的六边形中心,其DNLFs存在。此外,双轴应变对Ag Na X单层的带隙也具有一定的调控作用。这种方法为AgX单层在半导体器件中的应用提供了参考。