【摘 要】
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随着新能源和动力系统的飞速发展,锂离子电池在生活中发挥着越来越重要的作用。但是商业石墨负极因其具有较低的理论比容量,已经不能满足长里程续航的要求。因此具有超高理论比容量和较低工作电位的硅材料被认为是缓解电动汽车行业里程焦虑的新一代负极材料。针对硅负极材料在实际应用中存在体积膨胀较大和导电性较差的问题,通常将其与碳材料进行复合来改善电化学可逆性与循环稳定性。因此,本文主要从纳米空隙结构调控的角度对S
【基金项目】
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国家自然科学基金（编号:52104313）； 陕西省教育厅自然专项科学研究计划（编号:21JK0808）；
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随着新能源和动力系统的飞速发展,锂离子电池在生活中发挥着越来越重要的作用。但是商业石墨负极因其具有较低的理论比容量,已经不能满足长里程续航的要求。因此具有超高理论比容量和较低工作电位的硅材料被认为是缓解电动汽车行业里程焦虑的新一代负极材料。针对硅负极材料在实际应用中存在体积膨胀较大和导电性较差的问题,通常将其与碳材料进行复合来改善电化学可逆性与循环稳定性。因此,本文主要从纳米空隙结构调控的角度对Si/C复合负极材料进行改性,制备了两种具有不同空隙结构的Si/C复合材料并系统性的研究了材料的结构与成分对其储锂性能的影响。具体研究内容如下:（1）基于原子层沉积法构筑了一种纳米模板,并通过化学聚合法和后续的热处理及刻蚀处理,制备了一种具有极高硅含量的、在内部硅核和外层碳壳之间具有空隙结构的Si/C复合负极材料（Si@void@C）。作为一种独特的功能性模板,Al2O3模板不仅能调节纳米空隙大小,而且能够同步调控碳包覆层厚度。重点探究了不同模板尺寸对Si/C复合材料储锂性能的影响。结果表明,当模板尺寸为14 nm时,沉积了 1 00层Al2O3的Si/C复合材料（Si@void@C-100）的性能最佳。在200 mAg-1的电流密度下,循环100圈后的比容量高达1694.6 mAh g-1,容量保持率为65.6%。（2）利用静电纺丝法和后续的退火处理,制备了一种自支撑式、在内部硅核和外层碳纳米纤维（CNFs）之间具有空隙结构的Si/C复合负极材料（Si@void@CNFs）。其中用到的硫模板是一种可以构筑空隙结构的功能性模板。重点探究了空隙结构对Si/C复合材料储锂性能的影响。结果表明,具有空隙结构的Si@void@CNFs复合材料具备优异的电化学性能,在200 mAg-1的电流密度下循环100次后比容量为1366.3 mAh g-1,容量保持率为75.8%。在1 Ag-1大电流密度下500次循环后的比容量为673.5 mAhg-1.
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