【摘 要】
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单质硫在所有固体正极材料中具有最高的理论比容量(1675 mA h g-1),是商业化的锂离子电池正极材料的10倍左右,并且硫在自然界储量丰富,来源广泛,是一种无毒无害,安全廉价的材料;当与金属锂负极组成锂硫电池时,具有高达2600 W h Kg-1的理论能量密度,是传统锂离子电池的5倍多,在众多新型储能体系中具有非常大的应用潜力。但是在实际的研究中,锂硫电池存在的以下问题限制了其在工业化生产中的
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单质硫在所有固体正极材料中具有最高的理论比容量(1675 mA h g-1),是商业化的锂离子电池正极材料的10倍左右,并且硫在自然界储量丰富,来源广泛,是一种无毒无害,安全廉价的材料;当与金属锂负极组成锂硫电池时,具有高达2600 W h Kg-1的理论能量密度,是传统锂离子电池的5倍多,在众多新型储能体系中具有非常大的应用潜力。但是在实际的研究中,锂硫电池存在的以下问题限制了其在工业化生产中的应用;（1）硫的电子绝缘性——单质硫是一种电子绝缘体,其电子电导率低至5×10-30 S cm-1,导致硫正极的活性物质利用率低;（2）多硫化锂的溶解——正极电化学反应形成的中间体多聚多硫化锂容易溶解在有机电解液中并迁移至负极与锂反应,降低电池充放电效率;（3）体积应变——电池循环时体积反复的膨胀与收缩使电极结构遭到破坏,造成不可逆的容量损失。此外,有机电解液本身易燃易挥发,在发生短路、漏液、过充、热失控等情况下可能会引起电池燃烧甚至爆炸的危险,造成严重的安全事故。本文针对以上问题,设计了同主族元素Se/Te掺杂改性的硫化聚丙烯腈（S@pPAN）正极材料,组装全固态电池;结果表明,Se/Te的掺杂能够提高材料的电子电导率与锂离子扩散系数,相同条件下,Se0.05S0.95@pPAN的电导率从6.74×10-9 S cm-1,S@pPAN的电子电导率为3.49×10-9 S cm-1同时贡献容量;在0.38 mg cm-2的硫载量下,Se0.05S0.95@pPAN正极在0.1C下容量达到1200 mA h g-1;当载量为1 mg cm-2时,正极容量大于800 mA h g-1,并且在150次循环后保持81%的初始容量。此外,还研究了通过正极材料表面修饰来改善电极-电解质界面,在电极表面包覆一层固态锂快离子导体后,电池倍率、循环稳定性显著提高,在1C倍率下具有超过600 mA h g-1的容量。
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