三维石墨烯负载硫化纳米零价铁对水中污染物的去除研究

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随着工业化进程的发展,水体污染越来严重,污染水体的修复技术也越来越受到广泛的关注。其中有机物污染物由于其持久性、难降解、强致癌致畸性,传统的水处理方法几乎不能将其降解,因此对有机污染物的处理一直是水处理领域中的难点。自纳米零价铁(nZVI)问世以来,其极强的活性、对污染物处理的普适性,特别是对含氯有机烃有着极强的脱氯能力,能将有机污染物降解为低毒、小分子的代谢产物。同时,对染料废水也具有催化降解的作用,将染料废水矿化成二氧化碳和水,因而引起了人们的广泛关注。但是nZVI具有易氧化、易团聚、反应活性差等问题,因此需对nZVI进行修饰改性,增强其稳定性、分散性等。本文采取液相还原的方法,对nZVI进行硫化处理,并将硫化修饰的nZVI负载在电子传输效率高、易回收的三维石墨烯片层上(S-nZVI/GA)。通过一系列的表征手段对复合材料进行结构与性能分析;通过S-nZVI/GA与模拟废水中含三氯乙烯(TCE)、罗丹明B(RhB)的反应批实验,研究了S-nZVI/GA的反应活性。取得的主要结论如下:(1)SEM及TEM的表征结果显示S-nZVI具有明显的核壳结构,呈链状团聚在一起,当负载在GA上后,S-nZVI纳米颗粒均匀的分散在GA的片层结构中。BET测试可以得出,S-nZVI/GA的比表面积大约为S-nZVI的14倍。通过电化学测试的结果,可以得出S-nZVI/GA具有最小的阻抗,最优的电子传输效率。(2)S-nZVI/GA对模拟废水中的TCE具有很好的去除作用。S-nZVI/GA在50分钟内对TCE的去除效果能够达到95%,而纯的S-nZVI在120分钟内也仅仅为75%。并且随着溶液初始pH值、温度的升高,TCE的去除率也逐渐升高。根据动力学模拟,得出S-nZVI/GA去除TCE符合拟一级动力学模型。(3)S-nZVI/GA不仅对TCE具有很好的去除效果,同时通过活化过硫酸盐(PS)对模拟废水中的RhB污染物也具有很好的催化降解作用。S-nZVI/GA在10分钟内对RhB的去除效果能够达到99%。并且随着溶液初始pH值的升高,RhB的降解效率逐渐下降;共存离子对RhB的降解均起抑制作用;通过循环实验可以知道S-nZVI/GA具有很好的循环使用性能,自由基捕获实验可以得出负责RhB降解的主要自由基是SO4·-。综上所述,本论文合成的S-nZVI/GA具有反应活性高、循环使用性能好,易回收等优点,为去除水中有机污染物提供了崭新的思路。
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