【摘 要】
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量子点(QDs)由于其独特的光学性质、物理性质和化学性质成为生物传感,光伏和催化的有力候选者。目前研究最多的量子点多数由镉、铅、碲等重金属组成。这些重金属量子点的金属毒性限制了它们在生物成像、诊疗和实际样品分析检测中的进一步使用。为了解决这个问题,无毒量子点的发展受到研究者们的关注。其中,硅量子点(SiQDs)作为一种合成材料易获得、合成方式多样、光学性质优异且毒性低的材料得到广泛研究。本文简单介
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量子点(QDs)由于其独特的光学性质、物理性质和化学性质成为生物传感,光伏和催化的有力候选者。目前研究最多的量子点多数由镉、铅、碲等重金属组成。这些重金属量子点的金属毒性限制了它们在生物成像、诊疗和实际样品分析检测中的进一步使用。为了解决这个问题,无毒量子点的发展受到研究者们的关注。其中,硅量子点(SiQDs)作为一种合成材料易获得、合成方式多样、光学性质优异且毒性低的材料得到广泛研究。本文简单介绍了SiQDs的研究进展,利用双还原剂的协同效应一步合成了黄光及绿光发射的SiQDs,并研究了合成条件对其光学性质的影响,讨论了SiQDs的合成及发光机制;比较了不同硅源合成的SiQDs在水相环境及有机相环境中对甲醛的检测能力,并成功挑选出可同时应用于两种环境中甲醛检测的SiQDs探针;同样利用双还原剂的协同效应一步合成了绿色发光的SiQDs,并将其用做维生素B12(VB12)的检测探针。第一章主要介绍了SiQDs的基本信息,包括SiQDs的合成方法及其常见的应用领域。其中,SiQDs的合成方法按照合成路径的不同分为“自上而下”合成法(包括电化学蚀刻法、激光烧蚀法与氧化硅还原法)与“自下而上”合成法(包括溶液相还原法及水热/微波合成法)。SiQDs的应用领域主要围绕其在成像、疾病诊疗等生物领域及用作荧光检测探针的分析领域展开介绍。第二章以N-[3-(三甲氧基甲硅烷基)丙基]-乙二胺(DAMO)为硅源,通过选择合适的还原剂对柠檬酸钠(Na-Citrate)及邻苯二酚(CC),利用协同效应一步合成了稳定的黄色发光及绿色发光SiQDs,发射波长(λem)分别达到538 nm及520 nm。通过改变反应条件发现,SiQDs的λem可以受到反应温度的调节。并通过透射电子显微镜(TEM)、红外光谱(IR)、元素含量分析(EDS)等表征,对SiQDs发光机制进行了进一步的探讨,证明SiQDs表面羰基的含量是影响λem的主要原因,进一步推进了对于SiQDs发光性质的研究。第三章分别以DAMO和3-氨基丙基三甲氧基硅烷(APTMS)为硅源,得到了DAMO-SiQDs和APS-SiQDs两种蓝色发光SiQDs。并比较了这两种SiQDs在水相环境(Tris-HCl,pH=5)和有机相环境(甲醇)中对甲醛的检测能力。相比DAMO-SiQDs,APS-SiQDs在水相和有机相环境中都可灵敏响应甲醛,为实现同时在水相和有机相环境中进行甲醛检测提供了一种新的方法。第四章以DAMO、CC及硫脲为原料,利用协同效应一步合成了绿色发光的SiQDs。并通过筛选TC-SiQDs的合成条件,最终得到了量子产率高达25%的TC-SiQDs。使用荧光光谱、紫外-可见光光谱(UV-vis)、TEM、IR等表征手段研究了TC-SiQDs的光学性质及表面性质。同时,发现微量VB12能通过内滤效应使TC-SiQDs的荧光有效猝灭,因此设计TC-SiQDs作为VB12的检测探针。扩大了TC-SiQDs的实际使用范围。
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