本文详细论述了变压吸附制氢工艺的发展及研究现状,以得到较高纯度的氢气为应用背景,测定了H₂、CO₂、CH₄、CO纯组分在不同吸附剂上的吸附平衡数据,并以Extended Langmuir吸附等温线模型进行拟合,得到组分在吸附剂上的吸附等温线参数;选择合适的数学模型,描述塔内的吸附过程,建立气相-固相-塔壁三相间的质量、能量和动量传递等模型,对工艺过程进行模拟与研究。本文利用H₂/CO₂/CH₄/CO=76%/20%/3.5%/0.5%为原料气,设计了一个二阶变压吸附制氢与捕碳工艺,一阶十塔的H₂-PSA工艺流程,以活性炭与5A分子筛为吸附剂,综合考察了进料量、活性炭与5A分子筛高度比和冲洗率对氢产品气纯度与回收率的影响,从而得到最优工艺条件,并探究了循环稳态下吸附塔内温度、压力和气固相浓度分布特性,进而系统地阐明变压吸附分离和纯化行为;制氢工艺的顺放步骤与逆放步骤的混合气作为二阶捕碳工艺的原料气,以硅胶为吸附剂的三塔真空变压吸附工艺进行碳捕集,进一步将尾气中的二氧化碳进行分离提纯,通过探究塔高、塔径、吸附压力与解吸压力对二氧化碳产品气纯度、回收率与能耗的影响,从而使该工艺流程具有较优的经济分离性能。结果表明,在560 SLPM进料量、活性炭与5A分子筛高度分别为0.5 m与0.5 m,冲洗率为10%时,能够得到纯度为99.992%、回收率为87.37%的氢产品气;塔高为0.7 m,塔径为0.28 m时,吸附压力为2 bar,解吸压力为0.185 bar时,能够得到96.02%纯度、90.04%回收率的二氧化碳。