铀碳化合物因其理想的物理性质，被认为是很有前景的下一代核燃料。在核反应堆的运行中，气态铀碳分子会从铀碳燃料中释放出来，并在随后直接接触广泛用于堆芯内作为反射层、慢化剂及放射性产物屏障的石墨材料。理解乃至预测这些放射性的铀碳分子与石墨间的相互作用对第四代核能系统的安全控制和原理设计都具有重要意义。由于二碳化铀（UC2）分子是最丰富的气态铀碳化合物，因此，在本论文中，应用密度泛函理论计算，我们研究了典型的铀碳化合物UC2分子与不同的简化石墨表面模型（即石墨烯）间的相互作用，从而在原子与分子水平上预测气态UC2分子在核反应堆中的石墨表面的可能的行为以及对石墨性能的影响。首先，我们研究了直线结构和等腰三角结构UC2与本征石墨烯间的相互作用。结果显示UC2与本征石墨烯间存在不同于传统的分子间弱相互作用的强化学吸附。有趣的是，尽管直线结构可以在本征石墨烯表面引入双sp3杂化，最稳定的结构却是由三角结构吸附在石墨烯的孔位上形成（结合能：2.27eV）。进一步的成键分析显示三角结构中U的5f电子比直线结构的更有活性，在吸附系统中提供了更大的有效成键区域。这些通过本征结构得到的结果可以视为核石墨吸附能力的下限情况。可以预见，放射性气态UC2分子产物可以有效地吸附在核石墨表面，且不会破坏石墨表面结构的完整性。然而，在核反应堆内中子辐照条件下，核石墨缺陷的产生不可避免，并且缺陷结构在限制放射性物质逃逸方面起主导性作用。其中，六空位（V6）缺陷是最稳定的空位缺陷型，广泛分布于核石墨表面。为了更为深入的理解铀碳分子与核石墨材料的相互作用，我们探索了在理论上被证明是最稳定的等腰三角UC2分子在含V6缺陷的石墨烯片段上的吸附行为。计算结果显示，UC2在含V6缺陷的石墨烯上具有很高的化学活性，并且可以强烈地局域在V6缺陷中。UC2分子与V6缺陷形成2个五元环以及2个U-C键，这使得V6缺陷的6个悬键全部被饱和，产生高达10eV以上的结合能。成键特性分析揭示出U-C相互作用源于静电与共价的协同作用，伴随着大量U的5f至7p轨道价电子参与，进而激发了6p半核芯轨道的极化，使得6p轨道对成键也具有不可忽略的贡献(约20%)。如此强的相互作用使得UC2易于与缺陷石墨表面结合，并可能通过将空位填满而削弱核石墨具有的吸收有害裂变产物的能力。以上这些在原子层次上的典型铀碳化合物分子与石墨烯间相互作用的研究结果，有助于促进包含锕系元素的复杂分子系统电子结构研究的进展，并对现代核能系统的设计提供了理论上的参考。