【摘 要】
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以往研究表明,鱼类等海产品是人体汞膳食暴露风险的主要来源,然而近期研究发现,甲基汞（Me Hg）在稻米中累积富集后,能够对以米为主食的内陆居民造成严重的汞健康风险。例如在中国,稻米摄入可达到总甲基汞饮食暴露风险的96%。因此,稻田土壤汞（Hg）污染及其微生物驱动的汞甲基化过程受到越来越多的关注。探究稻田环境中汞甲基化的影响因素,尤其是微生物对汞甲基化过程的影响,建立有效模型预测稻米汞风险,对于降低
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以往研究表明,鱼类等海产品是人体汞膳食暴露风险的主要来源,然而近期研究发现,甲基汞（Me Hg）在稻米中累积富集后,能够对以米为主食的内陆居民造成严重的汞健康风险。例如在中国,稻米摄入可达到总甲基汞饮食暴露风险的96%。因此,稻田土壤汞（Hg）污染及其微生物驱动的汞甲基化过程受到越来越多的关注。探究稻田环境中汞甲基化的影响因素,尤其是微生物对汞甲基化过程的影响,建立有效模型预测稻米汞风险,对于降低稻米汞暴露健康风险显得尤为重要。但是,由于对稻田土壤中的汞甲基化微生物缺乏深入的研究,目前仍不能对稻田土壤汞甲基化潜力及稻米汞风险做出较为精准的预测。同时,在大范围的研究尺度上,稻田汞甲基化微生物的数据比较缺乏,不同汞甲基化微生物的能力也还没有精确地定性定量,这都为建立模型预测稻米汞风险增加了不确定性。因此,本研究选取了中国12个水稻生产省份的67个城市稻田土样品,通过原位试验、抑制试验、模拟试验等明确了铁还原菌是稻田土壤中最重要的汞甲基化微生物。同时,本研究利用文献及实验数据,建立了汞的水稻生物地球化学模型,首次在模型中纳入了微生物对于稻米汞风险的影响,并对未来可能的稻米甲基汞风险变化作出了预测。研究主要结果如下:（1）我国稻田土壤的汞浓度整体较低,总汞浓度为23.8～446.1μg/kg,低于国家标准规定的农用地土壤汞污染风险筛选值0.5 mg/kg,污染风险较低;甲基汞浓度为0.08～1.6μg/kg。（2）通过荧光定量PCR和16S r RNA测序技术,对稻田土壤中的汞甲基化基因,即hgc A基因的拷贝数及含有hgc A的汞甲基化微生物群落结构进行了分析。研究结果表明,稻田土壤中的hgc A总量较高,且古菌的hgc A数量平均是δ-变形菌的1.15倍。但是,hgc A总量与稻田土壤中的汞甲基化能力没有显著相关性（p＞0.05）,这表明稻田土壤中的汞甲基化微生物总量并不能有效的控制汞甲基化能力,其群落结构才是影响汞甲基化过程的关键因素。（3）汞甲基化微生物的群落结构分析结果表明,铁还原菌是稻田土壤中相对丰度最高的汞甲基化微生物,占总量的49.9%,产甲烷菌其次,占总量的13.6%,硫酸盐还原菌的相对丰度最低,仅为总量的6.7%。这说明在稻田土壤中,铁还原菌在数量上占有绝对优势。同时,铁还原菌与汞甲基化能力的显著正相关关系（r=0.572,p＜0.05）也表明,铁还原菌在稻田土壤汞的甲基化过程中扮演着重要角色。稻田土壤的微生物抑制试验结果表明,硫酸盐还原菌和产甲烷菌受到抑制后,土壤中的甲基汞浓度与对照组相比没有显著变化（p＞0.05）,且铁还原菌活性显著升高（p＜0.05）,这进一步证明了铁还原菌对于汞甲基化过程的重要性。综上,稻田土壤中的铁还原菌是汞甲基化微生物中的优势种群,其数量最多、能力最强。（4）空间尺度的分析结果表明,铁还原菌和汞甲基化能力的地理分布呈现良好的耦合性,均是从东北向西南递减。这进一步说明了铁还原菌对于汞甲基化能力以及稻田汞含量的调控作用。此外,研究还发现,C/N、Se、温度和降水能够影响铁还原菌的活性,进而调控汞甲基化能力的地理分布。（5）本研究利用文献及实验数据,纳入汞甲基化微生物及其对稻米汞累积的影响,建立了汞的水稻生物地球化学模型,并进一步证明了铁还原菌对稻米甲基汞风险的调控作用。模型的蒙特卡洛分析表明,铁还原菌对稻米汞浓度的影响是沉降的1.7倍,是灌溉的1.25倍,这说明铁还原菌对于稻米汞风险的调控作用比汞源输入更强。模型的敏感性分析也呈现同样的结果:当铁还原菌改变10%时,稻米汞风险HQ降低7.53%,与灌溉对稻米汞风险的影响相近（8.03%）,但远高于沉降（1.97%）改变带来的影响。通过大尺度的稻田土壤分析,本研究不仅揭示了铁还原菌对于稻田汞甲基化的重要性,而且为选择降低稻米汞风险的土壤修复方法提供了一定的理论技术基础。（6）此外,本研究还对未来的稻米汞风险变化作出了预测,如在温度变化的条件下,相比于2017年,2100年稻米甲基汞风险有所降低:RCP 2.6路径下,风险降低1.38%;RCP 4.5路径下,风险降低2.22%;RCP 8.5路径下,风险降低3.87%。
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