【摘 要】
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全球经济迅速发展导致世界各国的环境问题日益突出,尤其是严重的温室效应和水污染问题。伴随着我国在2020年提出的“双碳”政策,迅速寻找到环境友好型的CO2捕集材料至关重要。同时,工业化加快导致水资源污染严重,严重影响我国经济效益和人体健康。汞作为废水中最危险的污染物之一又是工业发展的必需品,这迫使我们寻找一种高效地去除汞污染的方法。生物质碳材料由于原料来源广、再生耗能低、成本低廉和环境友好等优点而备
【基金项目】
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国家自然科学基金(21300-5191108)项目;
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全球经济迅速发展导致世界各国的环境问题日益突出,尤其是严重的温室效应和水污染问题。伴随着我国在2020年提出的“双碳”政策,迅速寻找到环境友好型的CO2捕集材料至关重要。同时,工业化加快导致水资源污染严重,严重影响我国经济效益和人体健康。汞作为废水中最危险的污染物之一又是工业发展的必需品,这迫使我们寻找一种高效地去除汞污染的方法。生物质碳材料由于原料来源广、再生耗能低、成本低廉和环境友好等优点而备受青睐。本论文以天然有机矿物资源木本泥炭为前驱体,通过碳化、KOH活化及巯基改性等不同处理方法制备了一系列吸附材料,并对吸附材料的CO2和Hg2+吸附性能进行了考察;此外还对实验室合成的木本泥炭等效模型进行了理论分析。主要内容及研究进展如下:1.以木本泥炭(记为WP)为前驱体,经过不同温度(600℃、750℃和900℃)热解制备了一系列N、O原子掺杂碳材料,并对其CO2吸附性能进行评价。研究结果表明,经过750℃碳化得到的样品(WP750)在1 bar和273K的条件下具有最高的CO2吸附容量(56 cm~3/g),对CO2/N2的选择性达34,并且显示出良好的五次吸附循环稳定性。这归因于WP750的大比表面积和良好织构性质(总表面积418 m~2/g,微孔比表面积247 m~2/g,总孔容为0.21 cm~3/g及高的微孔孔容占比48%)。2.通过调控KOH活化剂用量,热解WP制备了一系列不同活化剂用量的N、O原子掺杂的碳材料,并对其CO2吸附性能进行评价。研究结果表明,KOH为WP三倍时制备的碳材料(WPA3)在1 bar和273 K的条件下具有最高的CO2吸附容量(133 cm~3/g)、较低的吸附热以及高循环稳定性。这归因于WPA3较其他材料具有最高的比表面积2117 m~2/g,最高的微孔比表面积1795m~2/g,最大总孔容为1.17 cm~3/g以及最大的微孔孔容0.73 cm~3/g。3.利用实验室合成的两个腐植酸模型进行理化性质分析和CO2吸附性能评价。M2和WP对CO2的吸附量均为16 cm~3/g(1 bar,273 K)。对比碳化前后的数据表明:M1-750在低表面积、低孔容和高N含量的情况下具有优异的CO2吸附效果;M2-750在相对高含N量、高比表面和高孔容的情况获得了最为优异的吸附效果。这说明了织构性质和N含量共同影响材料对CO2的吸附性能。4.通过对木本泥炭进行巯基改性,合成了巯基泥炭(WP-S),并探究其对Hg2+的吸附性能。实验结果表明,通过巯基官能团的修饰使巯基中的S元素的引入增大了WP-S材料表面的Zeta电位,更易与带正电荷的Hg2+结合,因而提高了对Hg2+吸附性能。5.选择具有良好CO2吸附性能的碳材料WP750和WPA3用于Hg2+吸附性能的研究,并进一步探讨了PH,震荡时间以及温度对Hg2+吸附性能的影响。研究结果表明,WP750和WPA3对水中Hg2+有比较明显的去除效果;WP750和WPA3分别在p H=6和p H=8时具有最佳吸附效果;吸附量随震荡时间的增长而增加,随震荡温度的升高而降低;S元素含量和织构性质对Hg2+吸附起到了协同作用。
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