合成气制代用天然气Ni基催化剂稳定性的研究

来源 :浙江工业大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:hughy
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
合成气制代用天然气一般以煤炭为原料,经煤气化后生产合成气,再经甲烷化工艺生产符合要求的天然气,其核心技术是煤气化技术和甲烷化技术。甲烷化技术是煤制甲烷的关键环节,开发国内自主产权且具有较优性能的甲烷化催化剂是甲烷化技术的核心问题之一。Ni基催化剂是目前国内外最常用的甲烷化催化剂。本文主要研究了工艺条件、制备方法及助催化剂对甲烷化镍基催化剂稳定性的影响,得到以下结论:1.以固相混合法制备的20%Ni/Al2O3催化剂为例,考察了压力、温度、空速和进料比(H2:CO)对催化剂稳定性的影响。结果表明在合成气甲烷化反应体系中随着压力和进料比(H2:CO)增大,催化剂稳定性增强;空速增大,催化剂稳定性降低;温度升高,会使催化剂表面积碳向更稳定形式沉积,从而催化剂稳定性增强。2.考察了固相混合法、浸渍法、共沉淀、沉积沉淀法四种不同制备方法对20%Ni2.35%La2O3/Al2O3催化剂性能影响。发现在350℃,3.0MPa,24000h-1评价条件下,固相混合法和浸渍法制备催化剂稳定性较好,沉积沉淀法和共沉淀法制备催化剂稳定性很差,不同方法制备的催化剂都会因催化剂金属表面沉积非活性的胶质碳而失活;不同方法制备的催化剂中,沉积沉淀法制备的催化剂还原性能较好,而共沉淀法制备的催化剂较差,固相混合法、浸渍法制备的催化剂还原性能最好,且固相混合法制备方法简单,无溶剂污染。3.从三个方面系统地考察了助催化剂对甲烷化催化剂稳定性影响。(1)采用L8(27)正交实验方法,将La2O3、ZrO2、MnO2助催化剂浸渍到载体上对载体改性以提高催化剂稳定性,结果表明MnO2的添加对催化剂稳定性不利,ZrO2的添加对催化剂稳定性无明显影响,添加La2O3对催化剂稳定性有利,且助催化剂的添加方式为单独添加La2O3较好。(2)考察添加不同类型助催化剂(ZrO2、K2O、BaO和CeO2)对20%Ni2.35%La2O3/Al2O3性能影响,发现考察添加不同类型助催化剂对催化剂甲烷化活性及选择性无明显影响,但不同类型助催化剂较大程度影响了催化剂的抗积碳性能和稳定性,在0.1MPa,350℃,2400h-1,H2:CO=3条件下,添加不同助催化剂催化剂抗积碳性能ZrO2>CeO2>BaO>不加>K2O,同时发现随着反应时间的延长,催化剂表面积碳量增加,且会向更稳定形式碳转变;3.0MPa,350℃,24000h-1,H2:CO=3条件下,添加不同助催化剂的催化剂的稳定性ZrO2>CeO2>BaO>不加>K2O,与抗积碳性能有着一致顺序。(3)考察CeO2助催化剂含量对催化剂稳定性的影响,结果发现CeO2最适添加量为2%。
其他文献
本文用粉末冶金法结合放电等离子烧结制备了AgInTe2,AgInSe2,Ag3In5Se9三种半导体材料。对于在热电材料领域中的AgInTe2材料,并没有获得足够的认识,主要是由于它的电导率很低
当上市公司的经营出现问题时,如发生企业现金流量不足以抵偿其现有债务,企业债务的相对价值“微不足道”,或是企业现有流动资产与流动负债不匹配等情况时,我们通常称之为财务
电偏置石墨烯作为一种新型的热辐射源在实验中已经得到了广泛的研究。目前,仍然缺乏系统的理论来定量的描述电偏置石墨烯的热输运、电学性质和热辐射。本文建立并完善了热传
结构的大变形弯曲一直以来都是人们重点关注的话题,也是检验结构优劣的一个重要标准,因此在实际工程应用中对结构的大变形弯曲分析是必不可少的环节之一。已有的传统分析方法
社交媒体技术在互联网的日新月异中不断迭代升级,成为智能终端中的“宠儿”,为用户的交流沟通以及信息的发布与获取提供了新的渠道与场所。然而,社交媒体带来便利的同时,也带来时间被占用、信息碎片化、信息冗余等问题。用户在长期使用社交媒体应用后,会逐渐产生减少使用、退出使用等消极使用行为,在这背后,隐藏着用户心理、感知、行为等多层面的变化。社交媒体倦怠逐渐成为社交媒体研究领域研究的新热点,笔者在梳理国内外学
近年来,我国矿山工程多采用井工开采方式,矩形巷道以其空间利用率高、开挖和支护方便及利于回采工作面的快速推进等优势,得到广泛使用。随着开采实践的增多和理论研究的深入,
作为磁层扰动基本模式的磁层亚暴,被看作是理解宇宙中等离子体空间能量释放过程的一个理想原型,是空间物理学界一直广受关注的研究课题。水星是除地球外唯一一个拥有内禀磁场
压电陶瓷由于其独特的性能而被广泛应用在军事、通讯、医疗等领域,但目前市场上绝大多数的压电陶瓷器件均含有大量的铅元素。因此出于保护人体健康和环境等方面因素的考虑,开
GEANT模拟的能量达TeV能区的超高能缪子在CMS缪子探测器中产生大量簇射导致standalone缪子重建分辨率极低,在线Level-2触发效率很低.本文介绍了一种新的直方图径迹算法,并将
雷帕霉素是TOR靶向抑制剂,在调节机体衰老过程已得到广泛认可。mTOR是一种高分子量的蛋白激酶,参与调节细胞中的许多过程包括养分供应及有丝分裂等。研究表明,雷帕霉素也可通