BaZr0.2Ti0.8O3和BaSn0.15Ti0.85O3薄膜脉冲激光沉积法制备及介电性能研究

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压控介电薄膜材料的介电常数随外加直流电压呈现非线性变化,通过电压的改变来实现对微波信号的振幅、相位、频率的调制,从而压控介电薄膜材料广泛应用信号采集和发射系统。压控介电薄膜材料的研究主要集中于具有钙钛矿结构的铁电材料,其中钛酸锶钡(BaxSr1-xTiO3,BST)因具有介电常数大、介电调谐率高的特点一直受到广泛关注。但是,由于介电损耗也较大,因此,这直接导致器件在微波频率的性能下降,大大限制了材料的应用。为了进一步提升材料的性能,大家开始不断尝试新的材料来替代BST。最具代表性的就是锆钛酸钡(BaZrxTi1-xO3,BZT),因其较高的介电常数、较低的介电损耗、较低的漏电流密度成为压控介电材料中强有力的竞争者。但是,传统的溶胶-凝胶法制备的BZT薄膜结晶质量差、薄膜表面粗糙导致材料的介电调谐率和优质因子还远不能满足器件的应用要求。针对当前BZT薄膜微波压控介电材料存在的问题,本论文采用脉冲激光沉积技术制备BZT薄膜,通过改变衬底温度、不同衬底、双层复合BZT薄膜等来揭示衬底温度、衬底、缓冲层对BZT薄膜的晶体结构、微观形貌、介电性能的影响。1、BZT高致密陶瓷靶材采用分温度段退胶、高温固相法合成。氧化物粉末按化学计量比混合研磨,滴加聚乙烯醇作为粘结剂。然后放入高温炉中退胶,高温煅烧,退火得到高致密靶材。靶材的X射线衍射图谱显示多晶结构,四方相,其晶胞参数为a=0.4101nm,c/a=1.001与Pt衬底的晶格常数比较接近,为后续选择薄膜衬底材料提供重要依据。2、基于脉冲激光沉积技术在薄膜生长方面的诸多优势,采用该技术制备BZT薄膜。在Pt衬底上、氧压为15 Pa、激光能量为300 mJ、靶间距为5 cm的条件下选取5个不同衬底温度作为对比,研究衬底温度对薄膜的微观结构和宏观介电性能的影响。结果显示衬底温度为350℃、450℃的薄膜结构松散处于未结晶的状态,薄膜介电常数较小、基本无介电调谐性能;随衬底温度逐渐升高BZT薄膜开始结晶,薄膜的介电常数也逐渐增大,介电调谐性能也不断提升。在750℃下生长的BZT薄膜,表面最致密、结晶最好而且介电调谐率也达到71%、优质系数为81、通信质量因数为8738和介电非线性系数为1.66×1010 J/C4m5,而且漏电流较小。说明较高的衬底温度有利于提升薄膜的介电性能。3、基于衬底的选择在薄膜制备中减小适配度占据重要地位,选取Pt-Si、透明导电玻璃FTO、ITO三种衬底作为研究对象。在衬底温度为650℃、氧压为15 Pa、激光能量为300 mJ、靶间距为60 mm的条件下制备BZT薄膜。在Pt-Si衬底上的BZT薄膜的晶体具有高度择优的(110)取向,同时薄膜的表面致密,结晶质量明显较好。所以在Pt-Si上的BZT薄膜得到较高介电常数和较低的介电损耗(598.2和0.054),在同时也获得最大的调谐率68.5%。说明Pt-Si更有利于生长介电性能较好的BZT薄膜。4、缓冲层对薄膜性能的影响。在Pt衬底上、衬底温度为750℃、氧压为15 Pa、激光能量为300 mJ、靶间距为60 mm的条件下设计了BZT、BTS分别作为缓冲层的复合薄膜与各自的单层膜的对比,结果表明有缓冲层存在有利于薄膜的择优取向而且薄膜的结晶较好,BTS作为缓冲层沉积的BZT薄膜的介电常数较大(450),介电损耗较低(0.02)。说明缓冲层的存在可以大大降低薄膜介电损耗。
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