二维金属氧化物催化剂的制备及其在过硫酸盐活化中的应用

来源 :华东师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:mongtianxu
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基于过硫酸盐的高级氧化技术由于其高效的污染物降解能力和较强的环境水体适应性,引起了广泛关注。过硫酸盐活化方式众多,其中非均相催化剂活化无需外加能量和化学试剂,具有独特优势,但有限的表面暴露活性位点限制了其对过硫酸盐的活化效率。二维(2D)材料具有比表面积大的特点,表界面更容易暴露活性位点,有利于催化反应进行。因此,本论文以提高非均相催化剂对过硫酸盐活化性能为目标,设计合成了NiO和Co Mn O两种2D薄片金属氧化物材料,评估其对过硫酸盐的活化性能,探索其微观催化机理,研究结果为设计合成高性能过硫酸盐活化催化剂提供科学依据。主要研究内容和结果如下:1、2D多孔纳米薄片自组装的NiO花球活化过二硫酸盐(PDS)去除水中有机污染物。通过水热合成并煅烧,制备了由均匀二维多孔薄片自组装形成的NiO花球。结果表明,优化的NiO花球具有较大的比表面积,有助于暴露更多的有效活性位点,实现对模式污染物双酚A(BPA)的快速降解(速率常数为0.28min-1),为商品化NiO纳米颗粒的14倍;结合自由基淬灭实验、电子顺磁共振谱(EPR)及原位拉曼光谱,阐明了NiO活化PDS降解BPA的反应机制:PDS与NiO结合形成活性复合物,通过吸电子方式降解富电子污染物;通过评估NiO的环境适应性及材料稳定性,发现NiO材料在循环使用过程中,由于表面催化位点被降解中间产物覆盖催化性能下降,可通过再次煅烧恢复活性。所制备的NiO材料对实际包装废水处理效果良好,具有实际应用前景。研究结果为制备具有更多暴露活性位点的过硫酸盐活化催化剂提供了新的策略。2、2D多孔Co Mn O双金属氧化物活化过一硫酸盐(PMS)去除水中有机污染物。通过水热-冷凝回流-煅烧方法,制备了二维多孔Co Mn O纳米片催化剂。结果表明,该催化剂可以在3分钟内完全去除初始浓度为10 mg/L的BPA;结合自由基淬灭实验、EPR测定及电化学分析,阐明了Co Mn O纳米片活化PMS的机理:PMS与Co Mn O结合形成表面活性复合物,通过非自由基的方式降解目标污染物;评估了Co Mn O的环境适应性,结果表明Co Mn O具有优异的抗干扰能力,Cl-、HCO3-、SO42-、NO3-、F-对BPA的去除均影响不显著;电感耦合等离子光谱分析表明锰钴金属在使用过程的损失量仅为0.11%和0.02%,材料具有优异的稳定性。研究结果为构筑高效二维双金属过硫酸盐活化催化材料提供了新的思路。
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