【摘 要】
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近年来,人类社会对于能源需求的不断提高促进了新型清洁能源的发展。电催化氧反应（主要包括氧还原反应（Oxygen reduction reaction,ORR）和氧析出反应（Oxygen evolution reaction,OER））作为水裂解、燃料电池、金属空气电池等的基础,在新一代清洁能源技术中起着至关重要的作用。因此,开发高效的氧还原/析出电催化剂是新一代储能技术的关键。目前用于氧、氢电催化
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近年来,人类社会对于能源需求的不断提高促进了新型清洁能源的发展。电催化氧反应（主要包括氧还原反应（Oxygen reduction reaction,ORR）和氧析出反应（Oxygen evolution reaction,OER））作为水裂解、燃料电池、金属空气电池等的基础,在新一代清洁能源技术中起着至关重要的作用。因此,开发高效的氧还原/析出电催化剂是新一代储能技术的关键。目前用于氧、氢电催化的最先进的活性材料是贵金属及其化合物（Pt/C用于ORR和HER,Ir O2用于OER等）。由于贵金属储量有限、成本较高,研究非贵金属材料成为了该领域研究热点。对于含有非贵金属基活性位点的电催化剂而言,具有一维、二维或三维中空结构的材料可以作为多功能载体来增强电荷传输和质量传输。因此,将金属基活性组分分布到一维结构、二维结构或三维中空结构上,构建成具有纳米组装结构的新型电催化剂,可以有效提高催化效率。本论文,以一维核壳结构的纳米电缆作为载体,将过渡金属基活性组分分布到纳米电缆上,构建了系列具有纳米组装结构的电催化剂,并系统的研究了其催化活性和稳定性,主要内容如下:1、概述了水、氧、氢之间涉及的氧化还原反应,简述了由以上反应构成的电催化存储和转换装置,研究了近年来水、氧、氢之间的氧化还原反应所用的纳米分级结构的电催化剂,强调了构建具有纳米组装结构的电催化剂在水、氧、氢之间的氧化还原反应中的重要性,并阐述了本论文的选题背景及研究内容。2、以一维核壳结构的Ag@C纳米电缆作为载体,以硝酸钴（Co（NO3）2·6H2O）和2-甲基咪唑（2-Me IM）为原料,聚乙烯吡咯烷酮（PVP）为表面活性,在Ag@C纳米电缆上原位生长ZIF-67十二面体,得到串珠状Ag@C@ZIF纳米组装结构,并以此为前驱体,分别在氨气（NH3）和氮氢混合气氛（N2/H2）中煅烧,得到NH3-Ag@C@ZIF-700和N2/H2-Ag@C@ZIF-450两种电催化剂。通过对其进行形貌和结构的表征可以发现,制备的两种电催化剂均具有明显的分级结构。对得到的电催化剂进行电催化氧还原测试,其结果表明两种NH3-Ag@C@ZIF-700电催化活性比贵金属催化剂（Pt/C）要高,N2/H2-Ag@C@ZIF-450电催化活性与贵金属催化剂（Pt/C）相当。3、以串珠状Ag@C@ZIF纳米组装结构为前驱体,在冷凝回流条件下用Mo O42-对其进行刻蚀,得到Ag@C@Co Mo-LDH电催化剂。通过对其进行形貌和结构的表征可以发现,Ag@C@Co Mo-LDH电催化剂是由片状氢氧化物组成的三维中空结构均匀分布到Ag@C纳米电缆上形成的,具有明显的分级结构。对得到的电催化剂进行电催化性能测试,其结果表明Ag@C@Co Mo-LDH电催化剂具有良好的OER、HER电催化活性以及水裂解性能。4、同样,以Ag@C@ZIF纳米组装结构为前驱体,分别以硝酸铁和硝酸镍为铁源和镍源在水热条件下对前驱体进行转换,得到Ag@C@CoFeNi-LDH电催化剂。通过形貌和结构表征可以发现,Ag@C@CoFeNi-LDH电催化剂是由片状氢氧化物纳米片分布到Ag@C纳米电缆上形成的,具有明显的分级结构。对得到的电催化剂进行电催化性能测试,其结果表明Ag@C@CoFeNi-LDH电催化剂具有较好的OER、HER电催化活性以及水裂解性能。综上,我们合成了系列由核壳结构的Ag@C纳米电缆与过渡金属基活性组分相结合的具有分级结构的电催化剂,对其进行了物理表征和电催化性能的测试。结果表明所合成的具有分级结构的电催化剂具有良好的ORR或者OER、HER及电催化水裂解活性,为合理构建分级结构的电催化剂提供了新的思路。
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