【摘 要】
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随着人们越来越关注不可降解塑料引起的环境问题,生物降解聚合物的研发出现了新的机遇。聚（3-羟基丁酸酯-co-3-羟基戊酸酯）（PHBV）作为最有潜力的可降解树脂之一,具备生物可降解性和相容性等优异特征。尽管PHBV和聚丙烯有类似的力学性能,但PHBV的脆性限制了其广泛的商业用途。PHBV的脆性主要归因于高结晶度、大尺寸的球晶和它的二次结晶行为。本文本着绿色制备的原则,采用了两种创新、环保、简便的工
【基金项目】
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浙江省自然科学基金项目（LY19E030003）； 宁波市自然科学基金（202003N4104）；
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随着人们越来越关注不可降解塑料引起的环境问题,生物降解聚合物的研发出现了新的机遇。聚（3-羟基丁酸酯-co-3-羟基戊酸酯）（PHBV）作为最有潜力的可降解树脂之一,具备生物可降解性和相容性等优异特征。尽管PHBV和聚丙烯有类似的力学性能,但PHBV的脆性限制了其广泛的商业用途。PHBV的脆性主要归因于高结晶度、大尺寸的球晶和它的二次结晶行为。本文本着绿色制备的原则,采用了两种创新、环保、简便的工艺来提高PHBV聚合物的韧性等性能。首先,我们采用超临界二氧化碳辅助退火工艺来进行实验。研究了不同退火温度、不同饱和压力对聚合物韧性的影响。通过这项工艺增韧后,PHBV试样的拉伸韧性大约提高到原来的26倍;冲击强度为纯聚合物的2.4倍。基体中的CO2通过增加链的节段迁移率,促进聚合物结构重排,形成更规整的晶体。在结晶过程中,结晶区CO2被驱出到结晶区和非晶区之间的界面,导致界面处CO2浓度升高。通过卸压释放了二氧化碳后在界面处形成大量微孔,进而极大提高其韧性。其次,通过构建生物质填料氢键网络的方式提高PHBV复合材料的弯曲性能。本研究采用含有丰富基团的甲壳素与单宁酸,通过熔融混合的方式添加到聚合物基体中制备复合材料,并探讨不同含量的填料对复合材料的冲击性能、弯曲性能等性能的影响,并探讨其增韧增强机理。FTIR证实了氢键网络的存在,DSC表明结晶度下降是由于氢键对链段的限制作用。当甲壳素和单宁酸添加的比例为1:1时,相对于纯PHBV,复合材料的弯曲模量提升了79%,弯曲强度提升48%,冲击强度提升68.3%。这些力学性能的提升均离不开氢键的贡献,氢键的断裂成为能量耗散的途径。同时生物质填料与PHBV相容性更高,在聚合物基体中构建氢键网络时可以得到更密集的H键,从而提高氢键作用效率。
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