【摘 要】
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近年来利用二氧化碳作为碳源,生产平台产物受到了研究者们的广泛关注。一个包含二氧化碳捕集、利用的完整过程可以降低大气中二氧化碳的浓度,从而减少温室效应。在众多转化二氧化碳的途径中,利用电能将CO_2转化成能量密度较高的有机小分子的过程具有巨大潜力,该过程具有以下优点:1)由电极电位和反应温度控制,可精细控制产率;2)模块化电解槽设计的广泛与扩展性,使得二氧化碳的电化学转化易于规模化运用以及具有生产各
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近年来利用二氧化碳作为碳源,生产平台产物受到了研究者们的广泛关注。一个包含二氧化碳捕集、利用的完整过程可以降低大气中二氧化碳的浓度,从而减少温室效应。在众多转化二氧化碳的途径中,利用电能将CO2转化成能量密度较高的有机小分子的过程具有巨大潜力,该过程具有以下优点:1)由电极电位和反应温度控制,可精细控制产率;2)模块化电解槽设计的广泛与扩展性,使得二氧化碳的电化学转化易于规模化运用以及具有生产各种高价值产品的潜力;3)电解质可回收利用。CO2电化学还原过程中,产物的选择性和效率很大程度上由电极材料决定。通过对用于电极的催化剂进行改性,增大电解液溶解的CO2与催化剂活性位点的接触,从而提高电化学还原CO2的性能。本论文分别合成In基金属有机材料和Cu-Ag合金材料用于电催化还原CO2,具体研究内容如下:(1)通过静态法和动态法两种不同的方式合成In基金属有机骨架材料MIL-68,对材料进行煅烧制备碳化材料;并通过改变配体的方法制备含有氨基的NH2-MIL-68材料,通过XRD,SEM,CO2吸附/脱附对材料进行形貌和结构表征。在水相电解液体系中进行电催化性能探究,发现动态法制备的MIL-68-油浴的电催化性能优于静态法制备的MIL-68;碳化后材料在催化CO2电化学还原过程中电流密度有较大提升,甲酸法拉第效率在低电位条件下有提升,高于现有文献的报道。NH2-MIL-68材料的甲酸法拉第高于MIL-68材料,且在长时间的电解过程中保持较高的稳定性。(2)在合金材料的合成过程中加入表面活性剂双十八烷基二甲基氯化铵,合成不同比例的铜银合金纳米颗粒,并用于电化学还原CO2。通过XRD、SEM、TEM以及TEM-mapping等表征,证明了合金的成功制备及其纳米球状结构。在-0.8 V vs.RHE电位条件下对不同金属比例的合金材料的电催化性性能进行对比,结果发现Cu1Ag3材料具有最高的CO法拉第效率,达到了95.38%,同时电流密度高达9.5 mA cm-2,高于之前文献中报道的材料性能。并且铜银合金在5h的连续电解中表现出良好的稳定性。
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