铜电化学沉积中的自发时空振荡对外加周期扰动的响应

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实验室的前期工作中建立了亚微米尺度超薄液层铜的电化学沉积系统,对恒流下电沉积物的周期结构和电信号的周期性行为进行了深入研究,建立了浓度场振荡的解析模型来揭示系统自发的时空本征振荡。本文在此基础上,在恒流生长时引入正弦电流扰动,从浓度场数值模拟和电化学实验两方面对具有本征振荡的系统在周期扰动下的若干响应现象进行了深入研究,试图解释扰动频率和本征振荡频率之间相互作用所产生的现象及其作用机制。具体工作包括以下两个方面: 1.修正了浓度场自发振荡模型,数值模拟了自发振荡系统在正弦扰动下的浓度场振荡行为,做了一系列分析和表征,诸如系统频谱响应图、雅布诺夫指数图、相图、一维回归曲线图,指出本征振荡系统在外加周期扰动情况下可能出现线性响应、混沌、无响应等行为。基于已有的频率锁定概念,发展出自然数频率锁定和有理数频率锁定等新概念,成功解释了为什么线性响应、混沌和无响应的出现对应于特定频段的扰动,揭示了系统混沌状态的出现本质上源于有理数频率锁定区域出现的倍周期分岔,为调控电化学沉积中铜纳米周期阵列提供了理论基础。 2。在铜的电化学沉积实验中,证实电压信号振荡和形貌周期结构上均可出现了频率锁定、倍周期分岔、混沌、无响应等行为,并且基于对电压信号的分析对以上响应现象所对应的扰动频段进行了定位。鉴于理论计算所提供的线索,对周期结构的调控集中在频率锁定区域。实验表明扰动信号的频率对沉淀物结构的周期有显著的调控作用,反应过程中的电压信号(时间振荡)是实时监控沉淀物周期结构(空间振荡)的有效手段。
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