随着科学技术的发展,人们在微观尺度、介观尺度和纳米尺度(原子、分子水平)上积累的信息量已经越来越多,因此就会很自然地希望可以根据相互作用力来解释和掌握一些现象。在物质世界中,分子间作用力与物质的所有形态都密切相关,它对诸如气体、液体和固体等简单体系以及某些有趣且复杂的体系的性质起着决定性的作用。如果没有分子间作用力,我们的世界将只有均匀分布的理想气体。二维石墨烯晶体材料由于自身独特的低维特征,使得其具有优异的光学、力学、电学等物理性质,并且被认为是能够在未来能源环境、电子信息、生物医疗等领域引起重大变革的材料。本文以原子/分子和石墨烯为研究对象,采用密度泛函理论和分子动力学模拟的方法,对三种不同类型的石墨烯纳米结构与原子/分子间的相互作用进行了研究,同时兼顾石墨烯在能源领域的应用。按照行文顺序,研究内容可归纳为以下三个方面:(1)石墨烯纳米穹顶与稀有气体原子的碰撞。利用从头算分子动力学的方法,系统研究了稀有气体原子(He、Ne、Ar、Kr)与平面石墨烯以及石墨烯纳米穹顶之间的碰撞过程。通过分析碰撞过程中的电子性质、原子动力学以及石墨丨烯/纳米穹顶的形变,发现纳米穹顶和平面石墨烯之间的弹性有很大差异。一般而言,纳米穹顶在碰撞之后更容易恢复到初始状态。而且,与石墨烯纳米穹顶碰撞之后,原子的最终动能Ef要大于与平面石墨烯碰撞之后的。此外,原子的初始动能Ek0与能量损失率x之间存在线性关系(氪原子除外)。我们的研究结果可能有助有利用表面原子碰撞的方法来表征二维材料的力学性质和表面结构。最后,我们还发现原子与石墨烯之间的相互作用势依赖于原子的运动速度,这一结论启发我们可以利用表面原子碰撞的方法来进行同位素的分离,相关的研究正在开展中。(2)石墨烯三维纳米孔的储氢性能。固体中氢气的储存在能源领域有着重要的意义。我们从理论上设计了全新的石墨烯储氢材料,它的结构不同于目前任何的储氢材料。这一结构以单层石墨烯为基础,利用原子修饰的方法,在二维表面构建了三维的纳米孔。利用密度泛函理论和从头算分子动力学的方法评估了该三维纳米孔石墨烯材料的储氢性能,结果表明,在300 K和一个大气压条件下,这种材料的理论储氢密度可达到4 mmol/g。(3)石墨烯单向渗透膜的理论框架构建。多孔石墨烯膜具有巨大的潜在应用价值。然而,以前的所有研究都不曾考虑过纳米孔的对称性对于渗透的影响。我们在二维石墨烯平面上设计了一种非对称半球形纳米孔,并且利用密度泛函理论计算了这种纳米孔的电子性质和范德瓦尔斯面的性质。借助于Langmuir吸附理论,构建了氦、氖和氩原子穿过该纳米孔时的动力学数学模型。然后采用经典分子动力学的方法,模拟了单原子气体穿过纳米孔时的过程,发现在微纳秒量级的时间内,从平均意义上讲,气体原子存在单向流动过程。最后利用NCI分析方法,发现这一单向过程的驱动力是分子间弱相互作用。这些结论为石墨烯单向渗透膜的研究提供了理论依据。本论文以基础研究为核心,在对分子间相互作用力的特性进行了深入了解的基础上,从理论上阐述了石墨烯在能源领域应用的可能性。与此同时,本论文为原子制造和分子机器的研究奠定了坚实的理论基础。