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气候变暖和臭氧层耗竭是21世纪全球面临的两大环境问题。据报道,自2010年以来,N2O已超过氯氟烃(CFCs)成为最重要的臭氧消耗物质之一。同时,N2O是仅次于CO2和CH4的全球第三大重要温室气体。近年来,随着能源、化工、交通等行业的迅猛发展,大气中N2O的浓度增加迅速,预计到2050年将达到当前排放量的两倍。因此,消除N2O保护人类生存环境迫在眉睫。直接催化分解法因工艺简单、分解效率高且不产生二次污染等优点,成为普遍认可的N2O消除方法。在众多报道的N2O分解催化剂中,Co3O4及掺杂Co3O4尖晶石氧化物,由于其明确的结构,易于制备且具有较高的催化活性,已成为潜在的候选者。然而,由于N2O催化分解是气固两相反应,单一或掺杂Co3O4不能充分利用其大量的体相活性成分,导致原子效率低。通过在适当的载体上负载Co3O4是解决该问题的有效途径。众所周知,载体不仅可有效分散活性相,并且可提高活性相的稳定性以及降低催化剂的成本。羟基磷灰石(HAP)是一种多孔载体,具有高的结构可调变性、可控的酸碱性以及高的热稳定性等优点。除化学合成方法外,通过焙烧动物骨是获得HAP的重要途径,且该方法存在原料来源广泛,廉价易得,环境友好等优势。但据我们所知,使用废弃动物骨制备的HAP作为载体材料用于N2O催化分解尚未见报道。本文通过焙烧熟猪骨、鸡骨分别制备了天然HAP(nHAP-P、nHAP-C)载体,并采用浸渍法制备Co3O4/nHAP-P和Co3O4/nHAP-C催化剂,研究了不同动物骨源羟基磷灰石对N2O催化分解活性的影响。进一步的优化研究发现,由生猪骨焙烧得到的催化剂比熟猪骨催化剂催化活性更高。在此基础上,进一步考察了生猪骨制得催化剂(Co/nHAP)的N2O催化分解性能。同时,作为对比,制备了Co3O4负载在合成HAP载体的催化剂(Co/HAP-Syn)。通过XRD,TEM,HAADF-STEM,EDX-Mapping,N2-physisorption,ICP,FT-IR,H2-TPR,XPS,O2-TPD等技术对催化剂进行了表征。结合催化活性和表征结果,阐明了催化剂结构、织构、元素组成、氧物种、键强度与催化性能之间的关系。得到的主要结论如下:1.不同动物骨源羟基磷灰石负载Co3O4用于N2O催化分解当原料气组成为0.1%N2O和Ar,GHSV为10000 h-1时,Co3O4/nHAP-P催化剂N2O转化率在540℃达到100%,而Co3O4/nHAP-C催化剂在600℃时N2O转化率仅为73%。表征结果表明,Co3O4/nHAP-P催化剂具有较小的Co3O4粒径以及较大的比表面积。更重要的是,Co3O4/nHAP-P中适量的K,Na元素,不仅增加Co3+/Co2+比值,同时促进Co3+还原为Co2+,加速了活性位点的再生,因而显著提高了催化活性。可见,不同动物骨源羟磷灰石对Co3O4/nHAP催化剂的N2O直接催化分解活性有显著影响。2.骨源与合成羟基磷灰石负载Co3O4用于N2O催化分解当原料气组成为0.1%N2O和Ar,GHSV为15000 h-1时,Co/nHAP的N2O完全转化温度约为460℃,而Co/HAP-Syn约为540℃。此外,即使在含4.4 vol.%H2O,3.0 vol.%O2、0.015 vol.%NO或4.0 vol.%CO2杂质气体时,Co/nHAP催化剂仍表现出优异的催化性能。表征结果表明,与Co/HAP-Syn相比,Co/nHAP催化剂比表面积略高,且具有特殊的多级孔结构,有助于N2O分子与催化剂之间的充分接触。同时由于Co3O4与nHAP载体之间较强的相互作用,Co/nHAP上Co3O4的晶粒尺寸较小,分散更均匀。更重要的是,由于骨源nHAP上存在K,Na和Mg元素,其可削弱Co-O键并增加氧空位的数量,因而提高了催化剂的N2O催化分解活性及其对杂质气体的耐受性。