有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池,自2009年诞生以来,凭借着卓越的光电转换效率以及低温溶液的可加工性受到了广泛关注。钙钛矿材料之所以具有优异的光伏特性,是因为其禁带宽度可调、吸收系数高、载流子传输距离长且迁移率高。目前,电池的最高光电转换效率已经超过24%,接近于单晶硅太阳能电池。使得钙钛矿太阳能电池成为高效率、低成本光伏器件的理想选择。对于钙钛矿太阳能电池器件结构主要包括三部分:钙钛矿吸光层、空穴传输层和电子传输层。钙钛矿吸光层的质量对整个太阳能电池器件起到了至关重要的作用,高质量钙钛矿薄膜不仅确保了充分的光捕获,还可减少电荷重组,提升电荷传输效率,从而改善器件的光电性能。除此之外,界面材料对于器件性能也具有重要的影响。能级匹配度较高的界面传输材料可以有效地促进电荷的提取和传输,进一步改善器件效率。但是,目前高质量钙钛矿薄膜的制备以及优异界面传输材料的开发仍然是一项非常艰巨的任务。本论文主要通过添加剂工程对钙钛矿薄膜形貌进行了有效调控,同时还研究了不同界面材料对于器件光电转换效率和稳定性的影响,探索了高质量钙钛矿薄膜在不同器件结构中的普遍适用性,具体开展的工作如下:1.通过添加剂工程对钙钛矿薄膜的表面形貌进行调控。发现了一种新型的钙钛矿添加剂—醋酸甲脒（FAAc）,将FAAc引入到钙钛矿前驱体溶液中,通过调控钙钛矿相的结晶和生长过程,制备出了致密、无裂隙、全覆盖的钙钛矿薄膜,有效改善了钙钛矿太阳能电池器件的性能和稳定性。基于空穴传输层材料（PEDOT:PSS）的反型平面钙钛矿太阳能光伏器件的光电转换效率从最初的12.30%提高到了16.59%,器件的填充因子得到了显著地提升,最大值达到81%,并且无滞后现象的产生。同时,器件的稳定性也得到了显著提升,器件在未封装的条件下,手套箱内放置30天后仍然可以保持初始值90%的光电转换效率。2.寻求能级匹配、透过率更高的界面传输材料,可以进一步提升器件的效率及稳定性,另一方面是为了验证添加剂工程制备的高质量钙钛矿薄膜的普适性。选用了能级更为匹配的聚[双（4-苯基）（2,4,6-三甲基苯基胺）]（PTAA）替换传统的PEDOT:PSS,器件的光电转换效率由16.59%提升到18.90%,短路电流达到23.16mA cm^-2,开路电压为1.04 V,这三项性能参数均有显著提升。并且,更换界面层后的器件稳定性也得到了进一步的提高,同样条件下制备的器件,80天后还可以保持初始值90%的光电转换效率。该方法为制备高效、稳定的钙钛矿电池器件提供了一种良好的设计思路。3.钙钛矿太阳能电池一般有两种器件结构:正型和反型。为了降低太阳能电池器件的制备成本,同时也为了验证新型添加剂调控的钙钛矿薄膜在正型器件中的适用性。进一步采用低温溶液工艺制备了高质量的氧化锡（SnO₂）纳米薄膜作为正型平面钙钛矿电池器件的电子传输层。凭借着SnO₂的宽带隙以及FTO薄膜修饰后低的表面粗糙度和优异的透过率,优化后的太阳能电池器件在反向和正向电压扫描下的光电转换效率分别达到了18.47%和18.15%,展现出可忽略的滞后现象,器件的稳定性也得到了进一步改善。该方法不仅推动了低成本、高效率正型平面钙钛矿太阳能电池器件的快速发展,而且也为低温工艺与卷对卷制备大规模柔性钙钛矿太阳能电池提供了技术支持。