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自从2009年Miyasaka等人将有机无机杂化钙钛矿用于光伏器件开始,该半导体材料引起了人们极大的关注。钙钛矿太阳电池（PSC）的光电转换效率（PCE）在过去短短十年内从3.8%迅速提高到23.7%。其中金属卤化物钙钛矿CH3NH3PbI3材料具有高的光吸收系数、较长的电荷扩散长度、双极性电荷传输特性、合适的禁带宽度和可采用溶液法加工等优点,尤其是介观结构CH3NH3PbI3PSCs具有高效率,且工艺重复性较好,使其迅速成为新型太阳电池的研究热点。然而,在介观钙钛矿太阳能电池技术的发展过程中,光吸收层的成膜性问题一直是阻碍器件性能提升的关键。对于介观PSCs,钙钛矿材料均匀、完整填充介孔金属氧化物纳米孔洞、制备高结晶度、致密晶粒覆盖层成为本太阳电池研究的重要工作和挑战。本文紧跟国际前沿发展,借助于多种表面、界面修饰方法,深入探讨了钙钛矿薄膜的成核、生长及界面调控机制。通过表面修饰、界面调控显著提升了太阳电池的光电转换效率（PCE）,为钙钛矿太阳电池效率的进一步提高以及器件机理研究奠定了基础。本文主要完成了以下四方面研究工作:1.针对无空穴层碳基介观结构钙钛矿太阳电池的光生电子空穴复合、开路电压低的问题,设计、制备了宽禁带氧化镁薄膜,用于提升碳基介观PSCs的光伏性能。采用醋酸镁在二氧化钛介孔层（m-TiO2）表面制备宽禁带氧化镁钝化膜,通过调节醋酸镁溶液浓度,优化了氧化镁钝化膜的性能,建立了器件的光伏性能与镁盐溶液浓度的关系。深入探讨了碳基介孔二氧化钛PSC电池中电荷转移机理以及宽禁带MgO钝化层提升光伏性能的机制。通过精细调节醋酸镁的浓度,制备了性能良好的电荷复合阻挡层,无空穴层碳基钙钛矿太阳电池获得了20.01mA cm-2的短路电流和0.95 V的开路电压,且电池的光电转换效率（PCE）为12.17%,明显高于没有MgO修饰的情况（8.89%）,开路电压绝对值增加120毫伏以上,电转换效率相对提升了37%。2.针对介观结构PSC太阳能电池光吸收薄膜制备、吸光层比较薄,太阳光利用率不足的问题,创新地利用Au纳米颗粒（NPs）和MgO共同修饰TiO2多孔层,制备出一种新型、高效等离激元结构钙钛矿太阳电池,相对于无任何修饰的情况,器件光电流和开路电压及紫外光（UV）稳定性都有明显提高,其中光电转换效率提升了34.2%。另一方面,利用半导体锗纳米粒子修饰m-TiO2,制备PSC器件。发现添加具有优化浓度的Ge-NPs可同时改善钙钛矿薄膜的结晶质量及TiO2-钙钛矿界面的性质,从而提高短路电流和填充因子,获得了平均PCE为18.82%的高效钙钛矿光伏器件,与不添加Ge-NPs情况相比,PCE增强超过7.4%。从实验和理论两方面对基于金纳米粒子、氧化镁或锗颗粒的PSC光学和物理学的基本特性进行了研究,探讨了等离激元、半导体纳米颗粒光伏增强机制。3.针对提升介观钙钛矿层结晶质量和器件性能稳定性,在m-TiO2/MgO双层结构电子传输层的基础上,利用1,4-苯二甲酸（对苯二甲酸,TPA）作为钙钛矿前驱体溶液的添加剂,调控钙钛矿吸光层的质量。研究了苯二甲酸的浓度对钙钛矿吸收层和光伏器件性能的影响,探讨了TPA对钙钛矿多晶生长的调控机制。通过对添加不同浓度的TPA所制备的钙钛矿吸收层的XRD及其表面、截面SEM测试,发现加入TPA添加剂对钙钛矿材料生长过程中的成核、结晶有调制作用,有助于钙钛矿在m-TiO2孔隙内的填充及在m-TiO2上表面形成光滑、高结晶、晶粒尺寸均匀、高致密覆盖层,显著提升了PSCs的性能。通过精细调控TPA的浓度,低温碳基PSCs器件的平均PCE从无添加TPA电池的11.5%提高到14.29%,且器件的热、紫外光及环境空气稳定性有明显提升。4.针对二氧化钛介观结构钙钛矿太阳电池的m-TiO2电子传输层电性能不足,器件紫外光稳定性差的问题,首次利用一种低温溶液法合成SnO2纳米棒阵列,制备高效率、高紫外光稳定性PSCs器件。在不使用模板或表面活性剂的情况下,通过精细改变盐酸浓度,调控SnO2纳米棒的微观结构和形貌,制备出垂直于FTO基板、具有方形横截面、高度有序、结晶性好的三维（3D）SnO2纳米棒。深入探讨了SnO2纳米棒阵列的生长机制,研究了HCl浓度对SnO2纳米棒PSC器件光伏性能的影响。在优化的时间和HCl浓度下,所制备SnO2纳米棒的宽度和长度分别为30 nm和150 nm,相应的SnO2纳米棒PSC器件获得的平均PCE为16.57%,且在大气环境中暴露5天和强烈紫外线照射下,与平面结构SnO2 PSCs,尤其是m-TiO2介观结构PSC器件相比,该光伏器件光伏性能稳定性有非常大的提高。