【摘 要】
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热化学反应制氢技术由于可以使用石化能源、生物质及其衍生物和有机垃圾等多种原料且工艺相对成熟,近年来备受关注。热化学反应由于热力学平衡的限制,反应达到平衡后失去了持续产氢的驱动力。在高温反应条件下原位分离氢气可以打破热力学平衡,促进反应持续产氢。虽然具有H2渗透选择性的二氧化硅膜反应器既提高热化学制氢反应效率又得到高纯氢气产物,但是受限于二氧化硅膜的湿热稳定性问题,二氧化硅膜反应器极少用于高温蒸汽重
【基金项目】
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中国国家自然科学基金（22008020）； 兴辽人才计划（XLYC2007179）；
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热化学反应制氢技术由于可以使用石化能源、生物质及其衍生物和有机垃圾等多种原料且工艺相对成熟,近年来备受关注。热化学反应由于热力学平衡的限制,反应达到平衡后失去了持续产氢的驱动力。在高温反应条件下原位分离氢气可以打破热力学平衡,促进反应持续产氢。虽然具有H2渗透选择性的二氧化硅膜反应器既提高热化学制氢反应效率又得到高纯氢气产物,但是受限于二氧化硅膜的湿热稳定性问题,二氧化硅膜反应器极少用于高温蒸汽重整反应。本文制备了一种钴掺杂二氧化硅复合膜,利用钴掺杂提高膜材料的湿热稳定性,并搭建了用于甲烷蒸汽重整制氢反应的二氧化硅膜反应器,探究了不同工艺条件下H2原位分离对于重整反应的强化效果,主要研究结果如下:（1）本文采用溶胶凝胶-浸渍提拉法制备了钴掺杂二氧化硅复合膜,通过对溶胶、干凝胶和复合膜的一系列材料结构表征,证明了钴金属对于二氧化硅膜的成功掺杂,得到了复合膜的微观结构信息,并指导复合膜的优化制备。（2）本文对不同分离层层数的钴掺杂二氧化硅膜进行渗透性能和选择性能的测试,发现所制备的复合膜的He渗透性最高可达到1.21×10-7 mol m-2 s-1 Pa-1,He/N2的选择性最高可达到705.84,He/CO2的选择性最高可达到242.19,渗透性能和选择性能优异。确定了6层分离层的钴掺杂二氧化硅复合膜作为甲烷蒸汽重整膜反应器的膜元件。（3）本文使用钴掺杂二氧化硅复合膜搭建了用于甲烷蒸汽重整制氢反应的膜反应器,通过依次改变温度、压力、水碳比和空速条件,考察了反应特性和膜反应器对重整反应的提升效果。确认了温度为500°C、压差为0.3 MPa、水碳比为3、空速为30 ml-1g-1h-1的工艺条件是钴掺杂二氧化硅复合膜反应器用于甲烷蒸汽重整反应的最佳工艺条件。实验结果表明,相对于传统反应器,膜反应器的甲烷转化率最高提升了38.35%,产物氢气浓度最高提升了66.02%。（4）本文研究了甲烷蒸汽重整反应的湿热条件对钴掺杂二氧化硅复合膜的影响,通过一系列材料结构表征,发现虽然高温水蒸汽仍对钴掺杂二氧化硅复合膜造成了一些微观形貌改变,但是相较于纯二氧化硅膜,钴掺杂二氧化硅的孔体积改变量下降了48.12%,膜的湿热稳定性得到了明显提升。
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